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在高放射性核废物的处置中,通常在多层地质库中设置缓冲材料对放射性废物进行吸附以阻止其泄漏后向生物圈迁移。焦磷酸盐具有耐辐照、不溶于水、负热膨胀及对铀酰离子吸附不可逆等性质,在缓冲吸附材料领域展现出潜在的应用前景,但合成温度高、时间长、步骤复杂以及对铀酰离子吸附量低、吸附机理不清晰等问题在很大程度上限制其实际应用。本论文以设计合成具有高吸附铀酰性能的焦磷酸盐缓冲吸附材料为目标,研究简便快速、节能易控的绿色合成方法,揭示合成条件对焦磷酸盐结构和吸附性能的影响规律,阐明其吸附机理。主要研究内容包括:(1)焦磷酸盐合成方法研究。采用微波法和焙烧法制备了焦磷酸锆(ZrP2O7)化合物,并对结构进行了研究;探究了两种方法对ZrP2O7结构及其吸附铀酰性能的影响。研究发现,微波法制备的ZrP2O7颗粒分散性好、尺寸小且分布均匀、对铀酰离子的吸附性能高于焙烧法制备的ZrP2O7,证实了微波法制备焦磷酸盐更适于作为铀酰离子吸附材料。(2)不同焦磷酸盐的合成及其结构研究。研究微波法合成ZrP2O7、TiP2O7和CeP2O7三类焦磷酸盐材料,揭示了温度、原料、反应时间等不同微波合成条件对产物结构的影响规律。X射线粉末衍射等分析测试表明制备得到了纯净的粒径范围为30-300nm的类球形的ZrP2O7、20-100nm的球形TiP2O7以及0.1-3 μ的块状CeP2O7。研究表明在800 W功率下微波反应10 min能合成ZrP2O7,而CeP2O7的合成仅需要5 min;TiP2O7的合成仅在400 W微波功率下5 min就可以得到纯品。随着微波功率的增加和时间的延长,产物TiP2O7的结晶度逐渐增大,但功率增加到640 W以上时,产品结晶度变化不明显。(3)焦磷酸盐的吸附性能研究。通过等温线、热力学和动力学研究分析了所合成的ZrP2O7、TiP2O7和CeP2O7材料对铀酰离子的吸附性能。三类焦磷酸盐对铀酰离子的吸附均属于单分子层化学吸附,并且能够自发进行。研究了共存离子和富里酸对吸附过程及性能的影响,研究表明Mg2+、Ca2+、Cl-及富里酸对焦磷酸盐的吸附量没有明显影响,而HSO4-的存在会略微降低焦磷酸盐对铀酰的吸附能力。解吸实验进一步揭示了焦磷酸盐对铀酰离子的吸附是不可逆吸附过程。(4)焦磷酸盐的吸附机理研究。设计合成了一系列不同钛含量的焦磷酸钛锆,揭示了焦磷酸锆、焦磷酸钛锆和焦磷酸钦对铀酰的吸附能力差异原因,阐明了其吸附铀酰离子机理。在相同的实验条件下,钛锆原子半径差别可引起吸附位点的差别会导致材料吸附量的差异,同时纳米尺寸效应对其吸附能力也有一定影响。阐明了焦磷酸盐对铀酰的吸附机理主要是焦磷酸盐表面的≡M-O位和≡P-O位的O原子与UO22+形成(≡M-OH)2UO22+和(≡P-O)2UO2两种配位化合物,不同的表面结构和吸附位点差别导致了不同金属焦磷酸盐吸附铀酰能力的差异。