石墨烯的优异性能引发了人们对于二维材料体系以及通过剪裁、卷曲它们而得到的各种准一维体系(如纳米带、单壁及多壁纳米管等)的理论预测及实验探索的热潮。设计新的材料体系、阐明内在的物理规律、拓展其功能化应用是当前研究的重点。在本论文中,我们通过基于密度泛函理论的第一性原理预测了一种新颖的碳的同素异形体——α-graphdiyne,系统地研究了α-graphdiyne二维体系、α-graphdiyne纳米带及纳米管等准一维体系的几何构型、电子结构等方面的性质,阐明了其能带特殊结构及变化规律的内在机理。进一步研究了纳米带p、n型掺杂的特性,探讨了对其进行有效电子结构调控的方法和机制,指出了一些α-graphdiyne体系材料在纳米电子器件等方面实现功能化应用的途径。本文研究得到的一些主要结论总结如下：(1)利用密度泛函理论第一性原理方法研究了一种全新的碳的同素异形体α-graphdiyne,结果表明该材料有着可与石墨烯媲美的甚至在某些方面更为优越的性能。我们研究了该材料的几何结构,获得了稳定的构型并指出了可能的制备途径。我们同时对α-graphdiyne的电子结构进行了详细的研究,并利用紧束缚模型对α-graphdiyne特殊的能带结构即狄拉克锥的成因和特点给出了解释。结果表明α-graphdiyne在量子电动力学等基础理论研究和纳米电子学、储能等应用方面具有重大的价值。(2)为了实现α-graphdiyne在电子器件等方面的实际应用,我们详细研究了α-graphdiyne的能隙与几何构型之间的依赖关系。结果表明两种不同的纳米带状结构(扶手椅型和锯齿型)都能打开α-graphdiyne的带隙；我们还系统地研究了该能隙的大小随纳米带宽度的变化规律,计算表明纳米带的结构和宽度是调控纳米带能隙的关键参数,这为α-graphdiyne在纳米电子器件等领域得到实际应用提供了重要依据。(3)我们进一步研究了α-graphdiyne纳米管的电子结构,为实现α-graphdiyne电子结构调控的多样化和拓宽其应用领域提供了参考。碳纳米管有着极其优异的性能和广阔的应用前景,α-graphdiyne纳米管有丰富的键结构,有较大的晶格常数,因而具有更小的密度以及更为疏松的结构,使得其在诸如电导、储能等纳米管的众多应用领域有着突出的优势。本文对α-graphdiyne纳米管的空间构型和能带结构进行了详尽的研究,全面地考察了不同的空间结构和管径大小对α-graphdiyne纳米管的电子结构的影响,并与石墨烯及graphyne纳米管的结果做了对比,得到的主要结论为该材料将来的功能化应用提供了重要参考。(4)通过掺杂引入电子或空穴是实现电子结构调控的重要手段。我们研究了不同类型的原子以不同浓度在α-graphdiyne纳米带不同的位置掺杂所引起的体系电子结构的变化及其规律。计算结果表明,掺杂硼原子或氮原子可以诱发纳米带的磁性。对于锯齿型α-graphdiyne纳米带,掺杂可以打开体系的能隙,并且可通过掺杂浓度对其大小进行调控。