作为一种新型、具有高灵敏的检测手段,表面增强拉曼散射光谱（SERS）在材料、医学、环境检测等领域被广泛地应用。虽然半导体SERS材料具有低成本,生物相容性好,稳定性高等优点,但是其SERS灵敏度远弱于贵金属材料。因而,研究不同改性策略以增强半导体SERS衬底的灵敏性,深入了解不同SERS增强机制的作用原理对拓宽半导体SERS材料的实际应用、促进其研究发展具有十分重要的意义。综合以上原因,本文以金属性Mo O2为实验对象,尝试了不同的改性方法来增强其SERS性能,同时探究了化学增强机制和物理增强机制的协同作用可能性。首先通过简单的溶剂热法一步合成了表面粗糙的球形Mo/Mo O2 SERS材料。表面Mo O2在硫脲的作用下被部分还原成等离子体Mo,一方面提高了复合材料的表面粗糙度,另一方面为复合材料带来了更多的可用自由电子。Mo和Mo O2之间的等离子体耦合效应提高了复合材料表面的局域磁场强度,进而使得基底表面的有机污染分子的拉曼散射信号被明显放大。研究结果显示,当原料中硫脲加入量为0.2 mmol时样品的SERS增益效果最强,其最高影响因子可以达到6.2×10~7。性能测试以及稳定性分析结果表明,该材料对R6G的检测极限可以达到1×10-10 M,且兼备优异的可再现性和稳定性。其次,利用一步溶剂热法在Mo O2晶体结构中引入不同质量分数的硫原子。通过形貌表征发现,随着硫原子质量分数的改变基底的形貌结构也在发生改变,产物形貌从棒状转变为球状,空腔结构从有到无。对于空心状的球形硫掺杂Mo O2来说,空腔结构赋予了它高效的分子吸附和光捕获能力。富电子硫的引入优化了Mo O2的表面电子结构,提高了其表面电子态密度。比较了含有不同质量分数硫的材料的SERS性能,结果表明当材料中硫的质量分数为2 wt%时,基底的检测性能最佳,其检测极限相较于纯的Mo O2降低了4个数量级。最后通过构建CNTs/Mo O2复合体系,提出并验证了化学增强机制与物理增强机制协同作用提高基底SERS性能的可能性。碳材料在复合物体系中的贡献不再限制于富集分子和作为支撑相。实验结果和能带位置分析表明,基底和待测分子之间有效的电荷转移和相匹配的能带位置也能够明显地放大待测物的拉曼散射信号。该基底对多种有机物分子均表现出超灵敏地检测能力,第一性原理计算和实验结果证明:（1）探针分子与衬底之间的有效电荷转移以及衬底材料的分子富集能力;（2）基底的荧光猝灭效果;（4）表面局域电场;（5）基底与激发光之间的光耦合效应协同作用赋予了基底优异地SERS性能。