超顺磁性四氧化三铁纳米粒子的表面可控修饰及其应用研究

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无机纳米材料具有新颖的物理化学性质,在诸多领域具有广泛应用。磁性纳米材料作为其重要分支,已在磁分离、催化、靶向载药、核磁共振成像等领域占据了重要地位。四氧化三铁(Fe3O4)纳米粒子是最常见的磁性铁氧体纳米材料,为了能够较好地应用于上述领域,Fe3O4纳米粒子应具有粒径均一、单分散性好、稳定性好、磁响应性好等特性。  Fe3O4纳米粒子的粒径、形状、尺寸分散性等在合成过程中通过调节反应物种类、比例、温度、溶剂等控制,表面修饰则可以对所合成的Fe3O4纳米粒子表面进行可控调节。选择亲水性的修饰分子,可使纳米粒子由油相转移至水相,并保持其在水溶液中的稳定性;选择含氨基、羧基等基团的修饰分子,可使纳米粒子表面功能化,方便后续的应用。发展简单、便捷的修饰方法对纳米粒子的表面修饰重要意义。  本文通过高温醇解法制备了粒径小、分散性好、表面易于修饰的超顺磁Fe3O4纳米粒子,并选择多种小分子对其进行表面处理,获得具备不同功能特性的稳定水溶液体系。在此基础上,分析了生物分子赖氨酸的吸附行为及不同表面修饰对Fe3O4纳米粒子类酶催化活性的影响,探索了Fe3O4纳米粒子在植物病毒RNA提取中的应用,进行了含硫化合物催化脱硫的研究。  本文共分为六章,第一章综述了磁性氧化铁纳米粒子的性质、合成方法、表面修饰及其相关应用的研究进展。第二章介绍高温醇解法制备粒径小、分散性好的超顺磁性Fe3O4纳米粒子,并探讨了合成过程中溶剂苯甲醇的作用。  第三章以复合磷酸盐(Mixed Phosphate,MP)、柠檬酸钠(Sodium Citrate,SC)、四甲基氢氧化铵(Tetramethylammonium Hydroxide,TMAOH)等小分子分别对超顺磁性Fe3O4纳米粒子进行表面修饰,获得了稳定的水溶液体系(Fe3O4/MP、Fe3O4/SC、Fe3O4/TMAOH),分别考察了浓度、pH等参数对所得体系的影响,进行水合粒径、表面电荷等一系列表征,实现了对纳米粒子的表面调控。在Fe3O4/SC基础上进行纳米粒子的氨基化,获得了氨基化Fe3O4纳米粒子的稳定水溶液体系。  第四章以复合磷酸盐修饰的Fe3O4纳米粒子(Fe3O4/MP)为基础,进行赖氨酸的吸附研究,探讨磷酸基团与羧酸基团的键合强弱以及赖氨酸在纳米粒子表面的吸附状态。此外本章还比较了三个稳定水溶液体系的类酶催化活性,探讨了不同表面修饰对Fe3O4纳米粒子类酶催化活性的影响。  第五章用上述所得的三种Fe3O4纳米粒子稳定体系进行植物病毒RNA的提取研究,发现Fe3O4/TMAOH体系可实现黄瓜绿斑驳花叶病毒的快速提取与分离。此外,我们还利用Fe3O4纳米粒子的类酶催化性质对噻吩类硫化物进行催化脱硫处理。  第六章对本文所取得的研究结果进行汇总并指出基于Fe3O4纳米粒子的表面修饰领域未来可能的研究方向。
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