激光,即受激辐射光放大（Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation）产生的电磁波,具有强度高、方向性强、单色性与相干性好的特点,是二十世纪最重要的发明之一。自1960年T.Maiman实现第一台激光器以来,激光器件与技术迎来了飞速发展的六十年,已经在工业、医学、通讯、科学和消费电子等领域发挥了不可替代的作用,激光技术也被誉为影响人类进步的“新四大发明”之一。从波长上区分,激光可以分为紫外激光,可见激光和红外激光,而红外激光又可细分为近红外激光,中红外激光和远红外激光。其中,中红外激光处于3-5 μm波段,同时覆盖大气透过窗口和多种气体与化学官能团的吸收峰,已成为了工业、国防、医疗等领域的理想工具,获得了广泛研究。非线性频率转换主要包括差频产生、光参量振荡、光参量放大,具有输出功率高、调谐范围宽等优势,是获取中红外激光的最常见方式。非线性频率转换发展至今,无论是理论还是材料方面都较为成熟。激光发展六十年至今,基本的非线性混频理论基础早已确立。众所周知,相位匹配技术是实现高效非线性频率转换的必要条件,目前多种相位匹配技术的分析与实践对非线性器件有着重要的指导作用,因此,人们对相位匹配理论的进一步理论研究必将推动非线性光学理论的发展和完善。非线性频率转换的核心器件是非线性光学晶体,根据晶体性能差别可将非线性晶体分为氧化物非线性晶体与非氧化物非线性晶体。其中,氧化物非线性晶体如β-偏硼酸钡（β-BaB2O4,BBO）、三硼酸锂（LiB3O5,LBO）、磷酸氧钛钾（KTiOPO4,KTP）、砷酸钛氧钾（KTiOAsO4,KTA）、掺氧化镁铌酸锂（MgO:LiNbO3）等,具有大的带隙和较高的激光损伤阈值,且易获得大尺寸、高质量单晶。然而,这类晶体的红外透明度较差,使其难满足中红外波段的实用需求。非氧化物非线性晶体以硫镓银（AgGaS2,AGS）、硒镓银（AgGaSe2,AGSe）、磷锗锌（ZnGeP2,ZGP）、砷化镓（GaAs）等为代表,它们普遍具有高非线性系数和很宽的红外透明范围,因此常用于中红外非线性频率转换。然而,多数该类型晶体无法使用1-μm激光器泵浦,且损伤阈值较低,晶体生长难度大,这些都极大限制了相关光源的发展。近年来,人们发现硅酸镓镧（LGS）族晶体铌酸镓镧（LGN）具备优秀的中红外非线性频率转换性能,是一种很有潜力的中红外非线性光学晶体,开发基于LGN晶体的中红外光源有助于突破中红外激光发展瓶颈。本论文的主要工作如下:1、从线偏振光束的偏振面旋转（包括天然旋光和法拉第旋光）出发,在理论上研究了在旋光性非线性晶体中二次谐波产生的过程,发现引入几何相位可以作用于补偿相互作用波的波矢失配。我们分析了旋光非线性晶体二次谐波产生的电极化强度,通过非线性介质的耦合波方程得出近似条件下的二次谐波输出振幅,从而获得了相应的相位匹配条件,此外,我们还讨论了该条件在实际材料中实现的可能性。这项工作进一步完善了非线性频率转换理论,为旋光性非线性材料提供了一种相位匹配方式,有望在涉及法拉第旋光和非线性频率转换的光电子芯片领域获得广阔的应用前景。2、根据LGN晶体的折射率色散方程,我们计算得到了 1.064 μm泵浦波长下的非线性频率下转换的相位匹配角度条件,发现LGN晶体可以在整个中红外波段内实现相位匹配。在此基础上,我们进一步计算了不同参量输出波长所对应的走离角、接收角和接收带宽,这部分研究为后续实验的开展奠定了基础。3、为了明确LGN晶体在中红外波段的实用性,我们研究了 LGN晶体在2.8-3.5 μm与4.4-5.7μm波段的差频产生性能。我们首先分析了决定差频输出功率的主要因素,并结合LGN晶体的相位匹配条件,设计了 LGN在～3 μm波段的差频产生实验。该工作在Ⅰ类相位匹配的LGN晶体中获得了 2.8-3.5μm的可调谐空闲光输出,最高输出脉冲能量为15.53μJ,对应的输出波长为3.3 μm。该实验数据验证了 LGN差频产生中红外激光的可行性。使用相同的实验思路,我们设计并实施了～5 μm波段的差频产生。该实验在Ⅰ类和Ⅱ类相位匹配的LGN晶体中分别获得了 4.56-5.6 μm与4.4-5.7 μm的可调谐空闲光输出,最高输出脉冲能量为13.1μJ,对应的输出波长为4.5 μm。总的来说,在中红外波段,我们实现了由近红外激光器泵浦的LGN宽波段可调谐差频产生,并均获得了微焦级的纳秒脉冲输出。