在富勒烯笼内包入不同锕系元素形成的内嵌锕系金属富勒烯不仅具有富勒烯的热稳定性,而且具有锕系元素独特的物理化学性质,一直是一个令人兴奋且充满未知的研究领域。理论计算是评估富勒烯金属包合物结构稳定性和反应性、预测其物理化学性质以及潜在应用的有效方法。本论文采用密度泛函理论（DFT）计算了一系列内嵌锕系金属富勒烯分子,分析了其电子结构、成键方式、运动轨迹和理论光谱等性质,并且预测了其潜在的应用价值。首先,我们通过DFT计算将最近合成的Th@C₇₄的结构表征为Th@D_3h（14246）-C₇₄。研究结果表明,由于金属具有较小的离子半径和较大的配位需求,Th原子在笼内采用了与众不同的偏轴位置,这一现象可以扩展到其它内嵌Th原子富勒烯。此外,拓扑和轨道分析显示金属-碳笼间除静电吸引力外,还表现出由Th-5f轨道贡献的共价相互作用,由此我们提出碳笼封装是实现Th原子f轨道参与共价成键的一种新途径。有趣的是,静态计算和分子动力学模拟发现Th原子异常的笼内位置将导致高温下其在D_3h-C₇₄笼中可能具有新颖的三维运动方式。其次,我们进一步研究了一系列不同尺寸和类型的Th@C_2n（2n=64-88）。通过理论研究我们发现,四价Th原子主要与碳笼的三个五元环配位,并且不受五元环间的相对位置和距离影响。这种配位方式不仅与需要四个五元环稳定Th（IV）的传统有机Th金属配合物形成鲜明的对比,而且也不同于金属价态高度依赖笼上五元环分布的内嵌Ti原子富勒烯。我们将这种独特的配位现象归因于Th金属离子尺寸较小、电负性较低、金属-碳笼间较强的静电吸引以及金属-碳笼间有效的轨道重叠等因素的协同效应。本研究不仅突出了笼上五元环在Th-碳笼相互作用中的重要地位,同时指出了富勒烯金属包合物与传统有机金属配合物的本质区别。最后,基于最近实验报道的U₂C@I_h-C₈₀,我们对一系列U₂C@C_2n（2n=60-104）结构进行了DFT计算。结果显示随着碳笼尺寸从I_h-C₆₀增加到D_3d-C₁₀₄,U-C-U键角从90.6°增大到180°,这种团簇构型的变化不仅取决于碳笼的尺寸效应,而且与团簇到碳笼的电荷转移量有关。同时,键角的变化与团簇原子的电荷和杂化状态密切相关。然而,我们发现,无论U₂C团簇的大小、形状以及价态如何,其始终含有两个三中心两电子U-C-U键。