典型抗生素的树脂吸附构效关系研究

来源 :南京师范大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:ppcppc825406
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近年来,抗生素被广泛用于防治人畜纽菌感染和促进动物生长,但由于滥用情况严重,越来越多的抗生素进入环境中,造成严重的细菌抗药性。本论文以四大类抗生素中的典型代表物质磺胺嘧啶,土霉素,诺氟沙星和泰乐菌素为研究对象,以超高交联树脂MN-202,氨基修饰树脂MN-150和大孔树脂XAD-4为吸附剂,通过考察溶液环境条件(温度、pH、盐离子强度、重金属、腐殖酸)对吸附过程的影响,系统研究了四种抗生素在不同结构吸附树脂表面的吸附行为和机理,为抗生素废水的高效治理与资源化提供理论依据。MN-202具有最高的比表面积和多吸附位点,对分子尺寸相对较小的磺胺嘧啶,土霉素和诺氟沙星,在中性分子为主的pH条件下,表现出了最高的吸附量(qe>150mg/g);而大分子结构的泰乐菌素由于“孔径屏蔽”效应,使其在微孔为主的MN-202和MN-150上表现出了较低的吸附容量(qe<80mg/g),在以中大孔为主的XAD-4上达到了183.21mg/g。通过吸附动力学和热力学研究发现,四种抗生素的吸附行为都符合准二级动力学模型。磺胺嘧啶和土霉素的吸附等温线符合Freundlich模型,表明在树脂表面形成了多层吸附,表明吸附质的功能基团在吸附过程中做了重要贡献;而Langmuir模型更适合诺氟沙星和泰乐菌素的吸附,表明抗生素在树脂表面只形成了一层均匀的吸附包裹层,吸附质分子间的作用力对吸附量的贡献很小。MN-202和MN-150对抗生素的吸附量都随着温度的升高而增加,是微孔填充效应;XAD-4对磺胺嘧啶,土霉素和诺氟沙星的吸附随温度的升高而降低,是疏水作用的贡献,而对泰乐菌素的吸热吸附,温度升高促进泰乐菌素的分子进入树脂孔,使吸附位点增加所致。尽管四种抗生素的分子结构和理化性质不同,但他们的吸附量都随着pH的的变化表现出了相似的趋势。随着溶液pH的变化,四种抗生素在水溶液中的主要存在形态不同,当中性分子含量最多时,吸附量达最大值,表明中性分子在吸附过程中起着重要的作用。中性分子的疏水性更大,能与树脂骨架间形成更强的疏水作用。离子强度的增强使树脂的吸附量增加,是盐析效应的贡献。而离子强度对XAD-4的吸附量影响更大,四种抗生素在高浓度NaCl含量时,吸附量分别增加了78.59%,24.21%,125.02%和43.32%,远高于MN-202和MN-150的,是因为XAD-4的特性是以疏水作用为主,盐析效应使更多的抗生素向XAD-4表面扩散。重金属CuCl2易与抗生素形成络合物,络合物的形成抑制了抗生素的吸附,使抗生素的吸附量降低;而ZnCl2促进了树脂的吸附,是因为形成了抗生素-重金属-树脂的三元络合物,重金属Zn2+在吸附质与吸附剂间产生了架桥作用。腐殖酸没食子酸的存在对小分子诺氟沙星的吸附产生竞争作用,占据诺氟沙星的吸附位点,而对大分子泰乐菌素则无影响,是由于泰乐菌素只能进入树脂大孔,而没食子酸的可吸附位点是微孔,不同孔径的孔对不同大小尺寸的有机物贡献不同。
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