STW和BEC型硅锗酸盐分子筛的制备与表征

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水热合成是沸石分子筛和大量微孔化合物的有效合成途径,但是水热反应的影响因素很多,目前对其反应机理还不够清楚。通过研究合成条件对产物结构和性质的影响,以及总结合成规律,可以帮助理解水热合成反应与化学的认识,为分子筛定向合成提供实验数据。本论文通过使用价格低廉的市售有机胺为模板剂(OSDA),在浓胶体系下,通过水热合成,并优化合成条件,成功合成了STW型手性硅锗酸盐分子筛(SiGe-STW)和BEC型高硅分子筛(SiGe-BEC)纯相产物,对其性质进行详细表征;首次成功将Cu2+和Co2+引入到SiGe-STW的骨架结构中。具体研究内容如下:1.用N,N-二乙基乙二胺(DEEDA)作为模板剂,合成了SiGe-STW的纯相,使用氧化脱模法脱除了其孔道内的模板剂。通过粉末和单晶X-射线衍射(XRD)、差热-热重(DT-TGA)、电感耦合等离子发射光谱(ICP)、元素分析、扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附测试、原位XRD等测试手段对SiGe-STW进行了表征。研究了合成凝胶浓度、晶化时间等合成条件,以及合成凝胶中加入和不加入F-对晶化时间和产物纯度的影响。2.首次将Cu2+和Co2+引入了SiGe-STW的骨架结构中(Cu,Co-STW),并通过固体紫外漫反射技术进行验证。通过粉末和单晶XRD、DT-TGA、ICP、SEM、氮气吸附-脱附测试等测试手段对Cu-ST W和Co-STW进行了表征。分别研究了合成凝胶中Cu2+和Co2+的掺入量对Cu-STW和Co-STW晶化的影响。同时也研究了掺硼STW型硅锗酸盐分子筛的合成,但并未合成STW结构分子筛纯相。3.用N,N,N’,N’-四甲基乙二胺(TMEDA)为模板剂,合成了高硅SiGe-BEC的纯相,分别使用氧化脱模法和高温灼烧法脱除了其孔道内的模板剂。通过XRD、DT-TGA、IC P、元素分析、SEM、氮气吸附-脱附测试等测试手段对SiGe-BEC进行了表征。研究了在合成凝胶中引入F-、合成凝胶浓度、晶化时间、晶化温度等合成条件对SiGe-BEC晶化的影响。4.总结了在研究过程中,使用不同的市售有机胺作为模板剂合成的其他结构的分子筛,包括AST结构、FER结构、MFI结构、NON结构和ASV结构。
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