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铁基纳米材料因其种类的多样性、良好的生物兼容性、化学稳定性、高的居里温度等特性在肿瘤磁热疗、生物载药、催化、储能等领域被广泛研究。其中,Fe3O4纳米颗粒和纳米铁颗粒作为重要的铁基纳米材料。近年来,它们高的反应活性、小粒径、无毒、低成本等优势被广泛应用于环境修复和电磁屏蔽等领域。然而,铁基纳米颗粒的本征磁性以及高的表面能等因素导致其易于团聚,从而降低了反应活性和结构稳定性。因此,本论文基于界面组装策略和技术,采用不同类型的Fe3O4纳米颗粒作为构筑单元,并以配体/表面活性剂为结构导向剂,通过调控合成条件精准组装为具有特定形貌Fe3O4纳米结构。随后,基于已构建Fe3O4组装结构进一步通过原位热还原制得该结构的零价纳米铁材料。我们将重点研究界面组装的机理以及组装结构与相关性能间的关联性。本论文将从以下几方面对研究工作进行论述:论文第一章,我们简述了铁基纳米材料的定义,重点论述Fe3O4纳米颗粒和纳米铁颗粒的合成进展、界面改性的研究进展、界面组装设计的研究进展,以及界面组装纳米结构在能源、催化、电磁屏蔽等领域的应用。随后,针对Fe3O4纳米颗粒和纳米铁颗粒的界面组装设计目前存在的挑战,提出了设计思路和合成改进策略。论文第二章,首先通过溶剂热合成制备的单分散的Fe3O4纳米颗粒作为构筑单元用于单颗粒界面组装研究。我们基于介观结构各向异性生长策略设计由Fe3O4纳米颗粒与有序介孔有机二氧化硅PMO组装的Janus结构Fe3O4@PMO,进一步通过调节合成体系中前驱体BTEE剂量和溶剂体积比以实现对Fe3O4@PMO组装结构中纳米铁颗粒表面活性位点的暴露程度的调控,并探讨和揭示非对称Janus结构向对称核壳结构演变的机理过程。随后,Fe3O4@PMO经原位热还原处理制备得到Fe@PMO,该材料仍保持原始的组装结构和形貌,这表明组装的结构具有良好的结构稳定性。Fe@PMO组装结构被用于水体系中重金属离子去除性能评价,其中Janus结构的Fe@PMO在反应初始阶段的10 min表现出对重金属离子的快速吸附还原,最佳去除效率可达71%,最终的去除效率接近～98%。单颗粒的Fe3O4纳米颗粒基于界面组装构建的Janus结构将为污水体系中重金属离子的快速检测-回收提供潜在应用。论文第三章,首先通过有机相法制备得到形貌均一、粒径均匀、高度单分散的球形Fe3O4纳米颗粒,并将其作为构筑单元用于多颗粒的界面组装研究。我们基于自组装策略以及配体碳化技术制得碳包覆的长程有序的三维超晶格微球SP Fe3O4@C,其被用于吸波性能评价。随后,通过调节配体碳化温度实现对样品表面碳层石墨化程度的调控。其中,石墨化程度良好的长程有序三维超晶格结构SP Fe3O4@C-500表现出良好的吸波性能,该材料能够有效地提升有效吸收带宽度的宽度（EAB,effective absorption bandwidth）,当样品厚度为3 mm时EAB值可达6.45 GHz（频率范围:6.52 GHz-12.9 GHz）,这实现了对X波段的全吸收（8 GHz-12 GHz,目前生活中电子设备产生的电磁波常常归属X波段）,当样品厚度为2.5mm时EAB最大可达8.55GHz。随后,我们进一步调控自组装条件制得长程有序的二维超晶格（记为Fe3O4@C superlattice,SL Fe3O4@C）和无序的非组装结构（记为non-assembled Fe3O4@C）用于评价组装结构的有序程度和维度对吸波性能的影响。随着Fe3O4@C界面组装结构有序度和维度的增加,则相应的有效吸收带宽明显增加。因此,基于自组装策略制备得到的SP Fe3O4@C将为进一步实现“薄、轻、宽、强”的吸波材料提供可行的结构设计。论文第四章,我们将进一步突出超晶格Fe3O4@C的界面组装的结构优势,利用其为前驱体通过原位热还原制备得到碳包覆纳米铁颗粒的组装结构Fe@C。随后,通过调节还原温度实现对Fe@C组装结构形貌以及复合材料中铁含量的调控。其中,随着还原温度的增加超晶格逐渐从长程有序的周期性排列向无序排列演变,而铁含量则逐渐增加。纯相的Fe@C组装结构为表面粗糙的类山莓状微球形貌（记为corchorifolius-like carbon-coated Fe microspheres,CL-Fe@C）,铁含量可达74%。CL-Fe@C被作为电极材料用于电催化脱氮性能评价,其中NO3-的转化率接近100%,N2的选择性可达98%。其中,随着Fe@C材料中铁含量的增加,相应的NO3-转化率和N2选择性增加。此外,CL-Fe@C在Na Cl体系中的N2选择性优于Na2SO4体系。进一步地,我们对反应体系中产物含量进行分析研究进而合理推测了催化反应机理:类山莓状的粗糙表面有利于体系中NO3-的吸附并转换为产物NO2-,而高的铁含量以及Cl-存在的反应体系均能有效地促进NO2-转换为N2,从而提升Fe@C组装结构的催化反应活性。论文第五章,我们进一步利用第三章已经制备得到的形貌均一、粒径均匀、高度单分散的球形Fe3O4纳米颗粒作为构筑单元,以改性碳布为载体进行Fe3O4纳米颗粒的载体界面组装,并组装为短程有序的单层/少层界面组装结构。随后,该材料通过配体碳化处理制备得到碳包覆Fe3O4纳米颗粒载体界面组装结构,记为CC-Fe3O4@C。样品进一步通过原位热还原处理得到碳包覆纳米铁颗粒的载体界面组装结构,记为CC-Fe@C。其中,纳米铁颗粒在晶相转变过程中未出现熔融烧结现象,依旧保持原始的载体界面组装结构。CC-Fe@C被用作自支撑电极材料用于电催化脱氮的性能测试。CC-Fe@C表现出良好的电催化性能,其连续催化循环120 h后依旧具有较高的NO3-转化率。CC-Fe@C因具有柔性、低毒、磁性、可任意剪裁性而使其有望成为应用于便携式环境修复电子设备的潜在电极材料。最后,我们对全文进行了总结。