锂离子电池是当今3C产品和新能源汽车的主要储能设备。随着电子器件的微型化和轻质化，人们对锂离子电池的功率密度和能量密度提出了更高的要求，高性能电池材料的开发是满足这一要求的关键。负极材料是锂离子电池的重要组成部分，传统石墨负极的理论比容量较低且提升空间少，基于多电子转化反应和类石墨烯层状结构的MoS2展现出了比传统石墨更高的比电容量以及比合金类材料（例如:单质硅和锡等）更加稳定的电化学性能，因而成为当前的研究热点。但是，MoS2的电导率较低，且片层结构容易发生再堆积，导致电子和离子的传输缓慢，严重降低材料的比电容量和快充快放能力。另外，MoS2在循环过程中伴随着显著的体积膨胀和结构破坏，其锂化产物易溶解于电解液中，造成电池性能的持续衰减。针对这些问题，本文主要基于MoS2的高比容量以及高导电性材料的高功率特性，设计并构筑嵌入式结构的MoS2基杂化材料，获得了具有高比电容量、高倍率和长循环的锂离子电池负极材料。在此基础上，进一步实现了高性能杂化电极材料在柔性基体表面的组装，获得了一体化、柔性化和轻质化电极。研究了嵌入式结构的形成机制以及材料结构与储锂性能之间的构效关系，并组装了原型器件。此外，这种嵌入式结构也进一步拓展到其他金属硫化物体系，显著提高了储锂容量和循环寿命。具体工作如下:　　1.基于MoS2高储锂容量和MoO2高导电性，利用一步水热还原的策略，实现了MoO2超细纳米颗粒均匀分散在寡层MoS2纳米片表面。这种纳米片表面耦合纳米颗粒形成的插层结构有效缓解了MoS2纳米片易堆积等问题。此外，高导电性的MoO2纳米颗粒能提高电化学反应过程中电子的迁移速率，且其本身也是一种优异的电极材料。通过优化MoO2含量后，在0.2Ag-1的电流密度下，可逆储锂容量高达1103mAh g-1。在0.8A g-1电流密度下经过800次连续充放电测试，比电容量仍保持在724mAh g-1，约是初始可逆容量的92％，显著优于相应的MoS2纳米片和MoO2纳米颗粒。　　2.利用表面修饰和静电作用实现聚苯乙烯球表面吸附硫代钼酸铵-葡萄糖溶液及其在碳纤维布表面的有序组装。基于反应动力学模型和过渡态理论，在热处理过程中，通过匹配MoS2生成速率和葡萄糖碳化速率之间的关系，实现了超小的寡层MoS2均匀嵌入在无定型碳骨架中，且与碳纤维布表面牢固结合。这种电极结构的设计不仅有效解决了寡层MoS2纳米晶在长时间脱嵌锂离子过程中易堆积、溶解以及导电率低等问题，而且三维有序大孔结构使活性材料和电解充分接触。直接用作锂离子电池负极时，其面积比容量高达3.428mAh cm-2，且材料负载量从1.02提高到2.66mg cm-2时，比容量呈线性增加。经过100次连续测试后的比电容量没有明显衰减且材料的三维结构保持稳定。利用量子密度泛函理论计算发现其丰富的边位和扩大的层间距是储锂性能优异的主要原因。进一步与市售钴酸锂电极组成柔性全电池，经过300次的反复弯折LED灯的亮度没有变化。该一体化电极设计无需使用粘结剂、导电剂等非活性物质，显著提高了活性物质的利用率，为柔性电极的设计提供了新的思路。　　3.针对目前器件微型化要求锂离子电池兼具高面积比电容量和高克比电容量，我们在前面工作的基础上，进一步实现了三维大孔结构MoS2@C复合材料在轻质的石墨烯泡沫表面更加有序化自组装。这种独特的结构不仅电子传导快，而且离子传输路径短，并基于单个电极片质量轻、克比电容量高的特点，提出了简单堆叠的策略来提高电极的面积比电容量。研究结果表明，当电极叠加从1层到4层时，面积比电容量从1.84提高到7.21mAh cm-2，而克比电容量几乎不变(～600mAh g-1)。这种电极的设计及其优异的电化学性能为下一代高能量密度电池提供了可能。基于此，组装了全固态柔性锂离子电池，并表现出高的比电容量和循环稳定性。　　4.为了进一步推动器件微型化、柔性化，提出了自支撑电极的设计和构筑，即:在石墨烯微观基体上组装MoS2@C嵌入式结构复合材料，利用真空抽滤的方法获得性能优异的自支撑电极。通过将MoS42-与酚醛树脂低聚物均匀混合并吸附到氧化石墨烯表面，经过后续的水热预固化、抽滤成膜以及热处理控制等工序，实现寡层MoS2均匀嵌入无定型碳骨架复合膜。直接组装成锂离子半电池后，在200mA g-1的倍率下，比电容量高达1161mAhg-1;在6400mAg-1大电流下，复合膜仍具有864mAhg-1的比电容量。另外，其循环性能也十分良好，在300次循环后容量的保持率约为87％。　　5.借助构筑嵌入式结构电极材料的思想，将其拓展到嵌锂后体积膨胀更为显著的SnS材料的制备中。基于纳米空间内的微蒸镀策略，设计并制备了椰子状结构SnS@C纳米球。椰子状结构有效的结合了核壳纳米结构的面面接触和蛋黄-蛋壳结构的高稳定性优势，作为锂离子电池负极材料，显著提升了SnS的大电流充放电能力和循环稳定性。在0.1Ag-1倍率下展现了936mAh g-1的比容量，并且以0.5Ag-1的电流密度循环了250圈后，依然具有830mAh g-1，显著优于其他SnS基材料。利用反应扩散方程和晶体生长的介尺度理论建立了核-壳结构演化动力学模型，发现其纳微尺度结构的形成主要由反应/传递速率之间的匹配关系决定，而该匹配关系可通过温度场进行调控，从而从理论和实验上实现了该结构的制备，为合金化机制电极材料的设计和制备提供了指导。最后，组装了LiMn2O4//SnS/C锂离子全电池，表现出高的输出电压和高比电容量。