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本论文开展了0201型(即具有K2NiF4结构)卤铜氧化物和A-Cu-O高温超导体的高温高压合成及原位高压结构和物性研究。具体内容如下:
(一)0201型卤氧化物新体系高温超导体的高温高压合成及物性研究。利用“顶角氧掺杂”机制,在高温高压下,我们首次成功合成了新型0201超导体Sr2CuO2+δCl2-y。该0201型超导体样品的超导转变温度Tc最高可达30K。X-ray衍射实验表明,超导样品具有四方晶体结构,晶格参数a大于3.90(A)。a轴随过量氧的增加而减少,表明由氧替代氯产生的空穴型载流子掺入[CuO2]平面,这是在p-型高温超导体中观察到的具有异常大a轴晶格参数(a>3.90(A)的新型高温超导体。
(二)0201型纯相Sr2CuO3+δ高温超导体的高温高压合成及顶角氧有序化研究。在高温高压下合成了单相的Sr2CuO3+δ超导体(Tc=75K)。这是迄今文献报道的质量最好的同类样品。我们对单相的Sr2CuO3+δ超导样品在N2气氛下做不同温度的热处理,超导转变温度出现大幅上升。超导转变温度Tc最高增加到95K。这也是迄今在含单层[CuO2]平面的高温超导体中达到的最高Tc。我们做了物性和结构分析,发现引起这些样品Tc变化的主要原因不是载流子浓度的改变而是顶角氧的有序化,即掺杂子有序化。我们由此首次提出并在实验上证实了,在传统的载流子浓度决定Tc的基础上,掺杂子有序化可以导致Tc的大幅上升。我们首次将超导相与掺杂子有序化建立了一种明确的关系,指出在载流子浓度最佳化的基础上,电荷库的有序化可能是提高高温超导Tc的一个新途径。这是认识高温超导体Tc的一个新概念,将掺杂子有序化的概念有效的运用到其它体系,可以作为研制更高Tc超导材料的新途径,这是本工作的重要意义所在。
(三)0201型卤氧化物母体相的原位高压结构和电性质研究。利用金刚石压砧技术,对单相的A2CuO2C12(A=Ca,Sr,Ba)化合物进行原位高压能散X射线衍射和电学性质研究。实验结果表明在0-30GPa的压力范围内0201结构的卤氧化物的晶体结构是稳定的,得到了零压体弹模量和状态方程。高压下电学性质的研究发现在Sr2CuO2Cl2样品中有可能的电子结构相变发生。