硝酸改性及金属负载活性炭催化臭氧氧化酸性大红3R研究

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本论文研究了活性炭改性前后及活性炭负载金属催化臭氧氧化降解酸性大红3R效能的研究,并探究了催化臭氧氧化酸性大红3R机理。首先探讨了活性炭催化臭氧氧化降解酸性大红3R效能,与单独臭氧氧化相比,臭氧/活性炭体系能使酸性大红3R的TOC去除率提高,表明活性炭起到催化作用,加快臭氧分解为羟基自由基。其次采用硝酸氧化对颗粒活性炭进行改性处理,研究了硝酸改性后活性炭结构和表面化学性质,及其对酸性大红3R的吸附能力和催化臭氧氧化去除效果的影响。结果表明,硝酸改性后,活性炭比表面积减小,微孔孔容减小,中孔孔容增大。活性炭表面以羧基为主的酸性含氧官能团随着硝酸改性浓度提高而显著增加,并对其吸附能力和催化臭氧氧化能力产生显著影响。硝酸改性活性炭吸附能力在碱性条件下由于表面酸性官能团和酸性大红3R之间的静电作用而有所降低;在酸性条件下由于二者的色散作用而增强。表面酸性官能团在碱性条件下参与臭氧分解,产生羟基自由基增强了硝酸改性活性炭对酸性大红3R的催化臭氧氧化去除效果。然后采用硝酸改性后的活性炭作为载体,负载金属制备催化剂,验证催化臭氧氧化降解酸性大红3R效能研究。通过对催化剂表面物官能团分析,以及他们对臭氧催化氧化酸性大红3R效能研究表明,制备所得催化剂表面含氧官能团减少,经过反应后,官能团减少,证明官能团参与了化学反应。但是催化效果相对于改性活性炭没有降低,说明官能团与催化剂协同参与了臭氧催化氧化反应。最后探讨了臭氧催化氧化酸性大红3R机理。通过测定液相臭氧浓度,表明催化剂加入提高了臭氧分解速率,促进了羟基自由基的产生;通过反应前后官能团的变化,说明官能团与催化剂活性组分协同催化臭氧氧化酸性大红3R;通过加入羟基自由基抑制剂碳酸钠,表明催化反应遵循羟基自由基原理。
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