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过渡金属硫化物(MS2)由于其独特的层状结构及高理论容量等优势成为下一代锂离子电池负极材料的有力竞争者。但是传统MS2材料在充放电过程中会出现较大的体积变化,这使其在能量储存方面的应用与发展受到限制,因此如何提高过渡金属硫化物的导电性并提升材料的能量密度成为当前的研究热点与难点。本论文在充分利用材料尺寸效应并与导电性较好的碳材料复合基础上,深入研究了稳定金属相MS2(M=Mo、W)及其复合材料的制备、电化学动力学过程及电化学储锂机理,这为制备金属相MS2材料及开发高性能MS2基能源储存材料提供了新的思路。具体研究内容如下:1、提出了一种利用氧化石墨烯协助超声剥离MoS2纳米片一步制备石墨烯/二硫化钼(G/MoS2)复合材料的新方法,在超声辅助下利用氧化石墨烯的嵌入剥离MoS2,并得到不同石墨烯含量的G/MoS2纳米复合材料。系统的研究了复合材料的电化学性能,测试结果表明复合材料作为锂离子电池负极材料,展示了良好的电化学稳定性及较好的放电性能,同时对复合材料进行了电化学动力学表征及非原位XRD分析,结果表明在G/MoS2纳米复合材料中主要的储锂方式为嵌入及转化反应,赝电容储锂起到辅助的作用。2、利用简单的氮元素掺杂半导体(2H)相MS2纳米片的方法制备了金属(1T)相MS2,实现了 2H相MS2向1T相MS2的相转变。首先利用水热法制备了 2H相MS2,然后进行氨气热处理得到1T相MS2纳米片,多种结构表征手段证明氮元素的引入促进了 MS2材料中硫原子层发生滑移,从三棱柱配位转变为八面体配位结构,成功实现了半导体相MS2向金属相MS2材料的转变。通过金属相MoS2与碳布(CC)、金属相WS2与碳纤维布(CFC)的复合分别得到了 1T@2H MoS2@CC和1T@2H WS2@CFC三维复合材料,并且将得到的三维复合材料直接作为锂离子电池无粘结剂负极进行电化学性能研究,结果表明含有金属相MS2的复合材料电极不仅展现出了比纯半导体相电极更小的首次放电损失及更高的可逆容量,并且可以进一步提升复合材料的导电性并降低内阻。采用XRD和HRTEM对不同充放电状态下的1T@2H MoS2@CC电极材料进行表征,证实了金属相MoS2储锂机理为MoS2 + Li+ + → Mo + Li2S。利用不同扫描速度下的循环伏安对1T@2H WS2@CFC复合材料进行电化学动力学分析及储锂机理的研究,证明了复合材料的储锂机理为扩散控制为主导,赝电容储锂起到辅助的作用。研究结果表明通过氮元素的引入可以有效实现稳定金属相MS2材料的制备,而且能够提升复合材料整体的电化学性能。3、在氮元素掺杂制备金属相MoS2材料的基础上,提出利用磷元素掺杂制备金属相MoS2材料的方法。通过水热法将MoS2材料与密闭氧化法得到的氧化石墨烯进行复合,然后借助机械球磨法实现磷掺杂,最终通过热处理得到1T@2H MoS2/石墨烯复合材料(1T@2HMoS2@G)。电化学性能测试及动力学分析结果表明1T@2HMoS2@G电极具有优异的电化学性能,且复合材料在充放电过程中,扩散过程起到主要的作用,赝电容储锂起到辅助的作用。