本文从实验和理论两个方面系统地研究了短脉冲激光与线性分子相互作用过程。在一束强度为1013W/cm2，脉冲宽度为110fs的激光脉冲作用下，分子的转动态分布由波尔兹曼热分布变为耦合态分布，形成一个耦合的分子转动波包。在弱光偏振法基础上，我们发展了一种纯外差弱光光谱方法实时探测分子转动波包。利用本论文发展的这种探测方法，我们在实验上证实了利用另一束飞秒激光可以对分子转动波包进行相干调控。全文主要包含以下五章内容： 一.介绍了脉冲激光场激发分子转动波包的发展过程和发展方向。重点介绍了目前非常活跃的三个方向，双光束分子取向程度增强，气体分子三维取向，分子转动波包应用。 二.分子转动波包的飞秒激光制备详细解释了飞秒激光激发分子转动波包的理论基础、计算方法和表征量。理论基础部分给出了描述这一过程的含时薛定谔方程；计算方法中包含Crank-Nicholson数值计算方法和δ势近似方法；最后我们选择取向参数＜cos2θ＞作为分子转动波包自由演化的表征量。 三.分子转动波包的飞秒激光测量简单介绍了目前探测分子转动波包的两种方法；详细解释了我们在弱光偏振法基础上发展的纯外差弱光光谱方法，给出了实验信号相关的理论解释，以及我们搭建的实验系统。 四.分子转动波包的飞秒激光调控重点解释了我们在N2O分子和CO2分子中所取得的结果，这一章中结合了第二章的制备、计算和第三章的实验方法，给出了符合很好的计算模拟结果和实验数据。在N2O中我们实现了奇偶态在分子转动波包中的选择性分布；在CO2中我们实现了分子转动波包的耦合减弱，以及低温下转动波包中转动态的选择性分布。