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偶氮苯可发生光诱导可逆反-顺异构化转变,从而把光能以化学能的形式存储于亚稳态顺式结构中。在外界刺激下,亚稳态顺式结构会回复到稳定的反式结构,并将存储的化学能以热能的形式释放,从而完成一个可逆的光储热循环。可逆光致异构化转变的可调控性、良好的循环稳定性以及结构多样性是其成为构建高性能太阳光存储材料的重要基础。但是传统的偶氮苯受其分子结构限制,存在光储热密度低、储热稳定性差以及储热可控性等缺点,极大地限制了其在光储热领域的应用。本文在分子设计的基础上,制备双枝偶氮苯分子(bis-Azo)。通过亲核取代反应,将其共价接枝到兼具一定共轭结构和良好分散性的还原氧化石墨烯(RGO)表面,获得了具有高容量、长效稳定和可调控光储热特性的RGO-bis-Azo复合材料,并研究了bis-Azo在RGO表面的分子内和分子间空间位阻效应对于提高其光储热稳定性和储热密度的规律。通过密度泛函理论(DFT)计算了RGO-bis-Azo复合材料的理论能量密度。透射电子显微镜照片显示bis-Azo分子在RGO表面形成致密的有机层,表明其具有极高的接枝密度。热失重分析和X-射线光电子能谱结果表明RGO表面平均每50个碳原子接枝一个bis-Azo,高接枝密度和层间穿插作用有利于增强分子内/分子间作用力及空间位阻。紫外-可见光吸收光谱显示空间位阻效应提高了bis-Azo在RGO表面的顺式结构的热稳定性,其热回复半衰期为1320 h,比bis-Azo增大了一个数量级。同时利用可见光(450 nm)诱导作用,实现了bis-Azo的加速回复并验证了其具有良好的可逆循环性(50圈)。差示扫描扫描量热仪分析结果显示RGO-bis-Azo的能量密度为80 Wh/kg,与DFT计算结果在同一个数量级(118 Wh/kg),该能量密度是bis-Azo(32 Wh/kg)的2.5倍。同时RGO-bis-Azo的具有良好的放热倍率特性,其功率密度达到2259 W/kg。结果显示通过优化分子间相互作用和空间位阻效应,多枝偶氮苯共价接枝石墨烯复合材料是构建具有高能、长效和可调控特性的太阳能储热材料的理想材料。