【摘 要】
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科技发展和人口增加带来的能源需求和环境污染问题使传统的化石燃料已不能满足人们的需求。氢能能量密度大、来源广泛且对环境无污染,是近年来的研究热点,也是国际公认的有巨大应用潜力的清洁能源。电解水制氢是一种利用自然资源丰富的水资源获得氢能且对环境友好的制氢技术,但其瓶颈是存在较大的析氢过电位,这使得电解水制氢过程中电能消耗过大。为降低析氢过电位,节约制氢成本,使用催化剂是有效的解决办法。目前最理想的电析
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科技发展和人口增加带来的能源需求和环境污染问题使传统的化石燃料已不能满足人们的需求。氢能能量密度大、来源广泛且对环境无污染,是近年来的研究热点,也是国际公认的有巨大应用潜力的清洁能源。电解水制氢是一种利用自然资源丰富的水资源获得氢能且对环境友好的制氢技术,但其瓶颈是存在较大的析氢过电位,这使得电解水制氢过程中电能消耗过大。为降低析氢过电位,节约制氢成本,使用催化剂是有效的解决办法。目前最理想的电析氢催化剂是铂基材料,但因其自然储量稀缺、难以回收,使其应用成本高昂。因此,开发新型高效的无铂催化剂迫在眉睫。近年来,过渡金属硒化物因其独特的结构和电子特性在高效析氢领域的潜力逐渐受到关注。本论文的主要内容包括以下几个方面:(1)棒状非化学计量比硒化镍的制备及其电析氢性能的研究以一定比例的乙醇胺和水为溶剂采用一步溶剂热法制备了不同镍硒比的硒化镍材料。采用X-射线粉末衍射、X-射线光电子能谱、拉曼光谱和扫描电子显微镜等对所制备的硒化镍材料的组成、结构以及形貌进行物理表征。结果表明硒的含量会影响材料的结构和形貌。通过电化学测试方法,如线性扫描伏安法、循环伏安法、电化学阻抗谱和计时电流法等,测试了合成材料的电催化析氢性能,发现镍硒原子比为0.77时的Ni0.85Se有最低的过电位(190 m V,10 m A/cm2)和最小的塔菲尔斜率(57 m V/dec,10 m A/cm2),表现出了较好的电析氢活性和稳定性。(2)Ni0.85Se/MoS2复合物的制备及其电析氢性能的研究为探究不同比例Ni0.85Se/MoS2复合材料的催化性能,采用两步合成法先水热制备MoS2,再设计不同含量的MoS2加入Ni0.85Se的水热合成中,得到Ni0.85Se/MoS2复合材料。通过一系列物理表征方法发现MoS2的加入量会影响复合物的结构和形貌,同时电化学测试后发现含不同量MoS2的复合物析氢催化活性有较大差异。其中,MoS2负载量为30%的Ni0.85Se-30M拥有比其他材料更低的过电位(118 m V,10 m A/cm2)和塔菲尔斜率(49 m V/dec,10 m A/cm2),且相比于未负载的Ni0.85Se过电位降低了72 m V,析氢活性和稳定性明显提升。(3)CoxNi0.85-xSe及Co0.1Ni0.75Se/r GO材料的制备及其电析氢性能的研究在Ni0.85Se的基础上掺杂不同量的Co以制备三元硒化物CoxNi0.85-xSe(x=0.05,0.1,0.2,0.3,0.4)。通过对它们的物理性质和催化性能探究,发现Co的掺杂量对CoxNi0.85-xSe性能有较大影响。其中,Co0.1Ni0.75Se有更低的过电位(153 m V,10 m A/cm2)和塔菲尔斜率(47 m V/dec,10 m A/cm2)。在Co0.1Ni0.75Se的水热合成过程中加入氧化石墨烯制备Co0.1Ni0.75Se/r GO,易聚集的Co0.1Ni0.75Se颗粒均匀分散在石墨烯网表面以充分暴露活性位点。由石墨烯与其复合的电子协同效应使Co0.1Ni0.75Se/r GO表现出比Co0.1Ni0.75Se更高的析氢活性,过电位和塔菲尔斜率分别降低至103 m V和43 m V/dec,计时电流测试结果也显示了Co0.1Ni0.75Se/r GO具有高的析氢稳定性。
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