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臭氧氧化技术在饮用水处理领域应用十分广泛，但当水源中含有溴离子(Br-)时，臭氧(O3)会将其氧化生成一种潜在致癌物质溴酸根(BrO3-)。目前国内外对BrO3-控制方法的研究大都停留在实验室阶段。课题组前期研究证明，多相催化臭氧化法可以有效削减BrO3-的生成量，选择合适的催化剂可以达到削减BrO3-、去除水中有机污染物以及杀灭细菌的多重效果。
本文合成了一种颗粒状含铈(Ce)分子筛催化剂Ce-MCM-48，对该催化剂进行了结构表征，并针对其削减饮用水臭氧化过程中BrO3-生成势的效能展开了中试研究。中试采用填充有颗粒状Ce-MCM-48的升流式反应柱对含溴水进行催化臭氧化处理，分别研究了不同Br-初始浓度、水相O3浓度、总有机碳(TOC)含量、pH和水力停留时间(HRT)条件下，颗粒状Ce-MCM-48对BrO3-生成势的削减效果以及长期运行情况，同时考察了该催化剂对TOC的去除能力与对大肠杆菌的灭活效果。结果表明在常规饮用水处理条件下([O3]0=2.0±0.1 mg/L，HRT=10 min，pH=7.7-7.9，水温=18±2℃)，当Br-初始浓度为200、400、800μg/L时，该催化剂对BrO3-生成量的削减效率分别达到82.1％、90.4%、87.9%；催化剂可在较高水相O3浓度(3.5 mg/L)条件下维持对BrO3-的高效削减(>85%)；水中TOC浓度(2.5-8.5 mg/L)、pH(6.0-9.0)以及HRT的变化(10-20 min)对催化臭氧化的BrO3-削减效果影响较小。与单独臭氧化相比，催化臭氧化对有机物的去除能力和大肠杆菌的灭活效果并未降低。长期运行结果显示：在Br-初始浓度为200±20μg/L，水相O3浓度为2.0±0.1 mg/L时，设备连续运行约一个月，出水BrO3-浓度均低于10μg/L(平均削减率达75.1%)，满足国家生活饮用水标准的限值要求(GB5749-2006)。研究结果显示：颗粒状Ce-MCM-48对Br-、次溴酸(HOBr/OBr-)以及BrO3-几乎没有吸附作用；催化臭氧化可以加速水相O3的分解以生成史多的羟基自由基(·OH)，从而抑制了O3对Br-的氧化，减少了OBr-的生成，使整个BrO3-生成停止在初始步骤。虽然催化臭氧化过程中生成了更多的·OH与过氧化氢(H2O2)，但这两种次生氧化剂在BrO3-生成中所起的作用很小(<10%)。最后，对颗粒状Ce-MCM-48催化臭氧化削减溴酸根生成技术进行了经济评价。结果表明：该催化剂不仅削减效率高，而且处理容量大(2.4 m3水/kg催化剂)，兼以安装运行成本较低，使得总处理成本为0.09-0.14元/L，适用于瓶装水生产领粒状分子筛催化剂Ce-MCM-48在臭氧化过程中削减溴酸根生成的中试研究域。