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微波辐射能够有效加速化学反应,这一特点已经被应用到许多领域。本论文主要尝试将微波辐射用于辅助TiO2光催化降解有机污染物。通过微波的辅助效果力图解决目前光催化存在的一些问题,如量子效率低,反应速度慢,可降解污染物浓度低等。同时将微波无极灯引入设计出一种以微波无极灯为光源的微波辅助TiO2光催化体系(Microwave assisted TiO2 photocatalysis with microwaveelectrodeless lamp as light source,缩写为,TiO2/MWL)。为了解决催化剂分离和回收的难题,本文制备了易分离的TiO2微球作为催化剂。偶氮染料活性艳红(X-3B)和酸性橙II(AO7)被选为目标污染物,通过对染料溶液的色度,TOC,COD,BODs等去除效果的考察,评价以微波无极灯为光源的微波辅助TiO2光催化体系对污染物的降解性能。通过用HPLC,FTIR,IC等手段测定中间产物和终产物,推断染料的降解途径。通过对反应过程中氧化物种的作用,微波辐射对催化剂的影响,微波辐射对操作条件的影响等的考察对微波辅助光催化的机理进行了详细研究。本论文得出以下结论:
1.微波无极灯为光源的微波辅助TiO2光催化对偶氮染料具有良好的降解效果。
(1)微波无极灯为光源的微波光催化系统能够有效降解的染料浓度高达1000mg/L,约为常规光催化的10倍,降解染料的速度为常规光催化的2.5倍以上。
(2)微波无极灯为光源的微波辅助TiO2光催化降低了对溶液中溶解氧的要求。在通入氮气时溶液中溶解氧仅为1.2mg/L,但与通入空气和纯氧时相比降解效果并未出现明显下降。
(3)与常规光催化相比,微波无极灯为光源的微波辅助TiO2光催化降解较宽pH范围的染料溶液,其中弱酸性条件下处理效果最佳。
2.微波无极灯是一种具有应用前景的高效光源,不仅具有寿命长、造价低等优点,而且它的使用简化了微波辅助光催化装置的结构。微波无极灯光解存在光照射与微波辐射的偶合作用,与常规灯的光解相比,具有更强的降解污染物的能力。
3.微波辅助光催化的机理主要包括以下两点:
(1)微波的分散作用加快了污染物、溶解氧在固液界面间的传质速度,另外微波与光及催化剂的相互作用,产生较多的氧化物种。
(2)微波辐射加快了污染物和羟基自由基之间的反应速度。
4.制备的TiO2微球催化剂具有很好的球形度和强度,粒径在50-250μm之间,可以通过简单的曝气在反应器内达到悬浮,而停止曝气后依靠自身的重力很快沉降,实现固液分离。