【摘 要】
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农林废弃生物质常常难以得到有效利用,而通过将其热解制备生物炭是一种很好的利用方式。低共熔溶剂(DES)是由一定摩尔比的氢键受体和氢键供体组成的均匀混合的溶剂,常用于金属电沉积、有机合成、分离纯化和功能材料合成等领域。本研究以DES作为改性试剂制备了低成本、环境友好的生物炭材料,并将其用于修复水体中的Cr(Ⅵ)和布洛芬(IBP)污染。主要研究工作和结论如下:(1)本研究以FeCl3/尿素基DES作为
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农林废弃生物质常常难以得到有效利用,而通过将其热解制备生物炭是一种很好的利用方式。低共熔溶剂(DES)是由一定摩尔比的氢键受体和氢键供体组成的均匀混合的溶剂,常用于金属电沉积、有机合成、分离纯化和功能材料合成等领域。本研究以DES作为改性试剂制备了低成本、环境友好的生物炭材料,并将其用于修复水体中的Cr(Ⅵ)和布洛芬(IBP)污染。主要研究工作和结论如下:(1)本研究以FeCl3/尿素基DES作为改性剂,花生壳(PS)作为生物质原料,在500oC的条件下通过一步热解制备了氮掺杂磁性生物炭(NMBC),并用其去除Cr(Ⅵ)。实验结果表明,在NMBC的合成过程中,DES既可以作为杂原子源进行氮和铁的掺杂,也促进了PS在较低温度下的热解和孔隙结构的生成,NMBC呈现出明显的微孔结构。此外,吸附实验表明NMBC对Cr(Ⅵ)的去除是一个以化学吸附为主的自发和吸热的多阶段过程。共存离子和循环实验证实了NMBC具有较强的抗干扰性能和稳定性。FTIR和XPS表征证实了Fe离子以及含氧和含氮基团均参与了对Cr(Ⅵ)的去除,去除机理包括孔隙填充、静电吸引、阳离子桥、离子交换、还原和表面络合。实验中所用方法相较于传统机械球磨和浸渍方法更简便,且制备的NMBC对Cr(Ⅵ)去除效果更好。(2)通过对NMBC的制备条件进行优化,探究了制备条件对NMBC性能的影响及其对IBP的去除性能。表征结果表明热解温度的升高有利于孔隙结构的生成,BET分析表明制备的样品均呈现出明显的微孔和介孔特征,且微孔尺寸主要为1.3-1.6 nm。同时,高温能显著增强样品表面铁物种的种类及含量,并增强其饱和磁化强度。此外,Boehm滴定分析表明热解温度和PS用量会显著影响NMBC中酸性基团(羧基、内酯基、酚羟基和羰基)和碱性基团的含量,且p Hpzc的高低与羰基含量的多少密切相关。吸附实验表明NMBC600-1.2对IBP的去除是一个以化学吸附为主的自发和放热的多阶段过程。共存离子和循环实验证实了NMBC600-1.2具有较强的抗干扰性能和稳定性。NMBC600-1.2对IBP的去除是以化学吸附为主的多种机制共同作用的结果,去除机理主要是基于酚羟基的氢键作用和π-π相互作用,同时静电相互作用和孔隙填充也起到了一定的作用。本研究证实了用DES辅助制备NMBC的可行性,并将合成的NMBC用于去除水体中的重金属和有机物。为废弃生物质的再利用提供了一个可行的方法,拓展了低共熔溶剂在碳功能材料合成领域的应用。
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