介电弹性体(DE)是近20年来最为关注的一种电活性聚合物,通过施加外加电场产生形变和麦克斯韦应力,将电能转换成机械能。DE具有大形变、快速响应、高能量密度、高电机耦合效率、灵活设计、质轻等优点,在人造肌肉、微型机器入、假肢器官等领域应用前景广阔。未来器件设计的轻质化、柔性化和微型化,使介电弹性体驱动器(DEA)成为新一代微驱动技术的发展方向。然而目前的DE介电常数(ε’)低,需要很高的驱动电压,使用不当或材料有缺陷时容易被击穿破坏,设计灵活性差,限制了DEA的应用领域,因此,要将DEA发展成性能可靠、可应用的微驱动技术,发展具有高ε’、能够在低驱动电压下产生大形变的弹性体材料是首要关键。其次,目前有关DE的驱动机制主要基于理想的弹性体理论,没有考虑到弹性体的介电损耗、粘弹损耗等因素的影响,对弹性体的本征性能与电驱动特性之间的关联缺乏深入的研究。本课题旨在通过添加纳米碳系填料(碳纳米管、石墨烯)制备复合型DE。该方法基于阈渗理论,能在较低的添加量下有效的提高ε’,但介电损耗和模量也显著提高,不利于电驱动性能,并且纳米填料的表面性质、分散和界面对介电性能有重要影响。因此,本课题研究揭示了碳纳米填料的表面性质、分散及界面控制、无机-有机协同对DE的介电性能、力学性能和电驱动特性的影响关系,阐明DE的本征性能(模量、粘弹性、介电性能)与电驱动特性之间的响应关系,为DE的开发与应用提供指导和理论依据。创新性工作及结果如下：(1)通过氧化石墨烯的部分还原和TPU的氢键破坏制备了具有高8’、低介电损耗和低电场强度下高电致形变的热还原氧化石墨烯(TRG)／聚氨酯(TPU)DE。研究结果表明,TRG与TPU之间能够形成氢键,具有良好的界面结合,因此TRG在TPU基体中均匀分散且平行排列,形成大量的微电容器结构。纯TPU在1000 Hz处的ε’为7,2 vol.%TRG/TPU复合材料的ε提高至1875,ε’的大幅度提高归功于石墨烯的π-π电子结构的部分恢复和TPU氢键破坏导致的偶极极化能力的提高。同时由于TPU包覆在TRG表面阻止TRG直接接触,阻止阈渗漏流的产生,避免介电损耗过高(例如2 vol.%TRG/TPU复合材料在1000 Hz处的介电损耗只有0.43)。尽管弹性模量随TRG填料量的增加而提高,但ε’的大幅度提高使复合材料的电力学敏感因子(β)提高,2 vol.%TRG/TPU复合材料的β值提高106倍。分析了滞后损耗和介电损耗对电致形变性能的影响,损耗的存在降低了能量转换效率,但2 vol.%TRG/TPU复合材料的有效β值仍然是纯TPU的20倍,低电场强度下(250 V·mm-1)的电致形变提高17倍。(2)通过聚乙二醇(PEG)和部分还原氧化石墨烯(rGO)的有机-无机协同作用制备了具有高ε’、低模量和低电场强度下高电致形变性能的TPU/聚乙烯醇(PEG)/还原氧化石墨烯(rGO)DE。研究结果表明,PEG、rGO均可与TPU之间形成氢键,rGO在TPU基体中能均匀分散,添加少量PEG可形成分子复合材料。随着PEG和rGO填料量的增加,TPU的8’迅速提高,ε’的提高归功于石墨烯化学结构的部分恢复和TPU氢键破坏导致的偶极极化能力的大幅度提高。同时PEG的增塑作用使模量大幅度降低,添加30 phr(每一百质量份橡胶中添加的质量份数)PEG和1.5phr rGO的DE(TPU-30-1.5)的模量相比纯TPU降低4倍。弹性模量的降低和ε’的提高导致复合材料的有效β值显著提高。TPU-30-1.5复合材料的有效β值提高7倍,低电场下(5kV·mm-1)电致形变提高5倍。(3)氧化还原法制备石墨烯过程复杂,使用大量有毒试剂,石墨烯结构不完整,质量稳定性差。本课题利用取向碳纳米管(CNT)稳定液相剥离石墨烯(Gr)制备高性能DE复合材料。采用价格低廉并且环境友好的液相剥离法制备了未引入任何含氧官能团的石墨烯,然后采用一种易分散的碳纳米管束,未加入任何表面活性剂,在超声混合分散过程中,通过π-π作用与石墨烯自组装成石墨烯-碳纳米管(Gr-CNT)杂化填料,获得高浓度(2mg·mL-1)、稳定分散的Gr-CNT悬浮液。杂化填料的电导率高达1900士5 S·m-1。通过溶液复合制备Gr-CNT/TPU DE的介电性能和电驱动性能显著提高,β值提高10倍,低电场强度(7.5 kV·mm-1)下的电致形变提高3.4倍。另外,由于Gr-CNT杂化填料的大比表面积有利于吸附分子链,破坏TPU的相分离结构,有利于局部电荷均匀化,0.25 vo1.%和1.0vol.% Gr-CNT/TPU复合材料的电击穿强度远高于纯TPU,最大电致形变从纯TPU的4.8%提高至7%,能量密度也分别从纯TPU的18 kJ·L-1提高到25 kJ·L-1和48 kJ·L-1。(4)利用简单的机械共混法制备了取向和未取向的CNT/HNBR复合材料,研究揭示了CNT的取向和用量对复合材料的介电性能影响,基于阈渗理论和intercluster极化理论定量的分析了微观结构与介电性能之间的关系。取向和未取向复合材料的阈渗值分别为0.65和0.7 vo1.%,当填料量远高于阈渗值时,CNT在取向和未取向复合材料中分别形成2D和3D填料网络结构。有趣的是,在CNT添加量为1-2.5 vo1.%时,随着填料量的增加,取向复合材料的介电损耗增加不大,ε’大幅度增加；而未取向复合材料的介电损耗和ε都大幅度增加。结果添加2.5 vol.%CNT的取向复合材料具有高ε’(5000@1000 Hz)和低介电损耗(0.42@1000 Hz),而添加2.5 vol.%CNT的未取向复合材料具有高ε’和高介电损耗。取向复合材料的ε’大幅度提高是由于CNT取向分散且被HNBR橡胶基体隔离,形成大量的微电容器,并且2D导电网络结构导致导电通路的数量低于未取向复合材料,因此介电损耗较低。研究结果也发现,尽管未取向复合材料的β值比较高,但由于取向复合材料的介电损耗和力学损耗比较低、能量转换效率比较高,有效β值和电致形变反而较高。