流化床化学气相沉积法制备碳纳米管/氧化钛复合光催化剂及其性能研究

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纳米二氧化钛光催化在污染物处理中获得了广泛的关注。将纳米二氧化钛光催化的激发光谱从紫外区扩展到可见区,充分利用清洁的太阳能资源,以及限制空穴-电子对复合,一直是研究的重点。本文采用原位生长碳纳米管和负载硫化镉两种方法改性二氧化钛,并将其应用于光催化降解水中的有机污染物。本文采用柠檬酸修饰溶胶-凝胶法,将镍作为生长碳纳米管所需的金属催化剂掺入TiO2内,以N2为保护气,C2H2为碳源,采用流化床化学气相沉积法(FBCVD)直接在TiO2表面原位生长碳纳米管(CNTs),制得CNTs-Ni-TiO2复合光催化剂。考察了CNTs生长催化剂、FBCVD反应温度、乙炔浓度、镍掺杂量等因素对生长的碳纳米管形貌以及结构的影响,并用光催化降解亚甲基蓝作为模型反应测试了复合光催化剂的光催化性能。结果表明,采用镍作为CNT生长催化剂时,TiO2基体表面比掺铁能够更好地生长碳纳米管;反应温度为550℃时能够同时控制TiO2的晶型以及较好地生长碳纳米管;乙炔:氮气为1:15时,能够在TiO2表面较好地生长出较优的碳纳米管;镍含量为5%时的NiO-TiO2生长出碳纳米管的含量为7.3%,光催化降解效果较佳。在原位生长碳纳米管和TiO2复合体系中引入了具有窄禁带宽度的CdS,以提高复合光催化剂的可见光响应。通过液相沉淀法将CdS负载到TiO2表面,然后利用FBCVD法裂解C2H2生长碳纳米管,制备出CNTs-CdS/TiO2(Ni)复合光催化剂。通过XRD考察了负载CdS的晶型,在FBCVD过程中,由于高温以及还原性气氛,CdS由立方晶型转变为六方晶型。TEM、Raman表征结果证明FBCVD法能够在TiO2表面生长出一层石墨化结构较完整的多壁碳纳米管。采用复合催化剂CNTs-CdS/TiO2(Ni),可见光照射4小时,光催化亚甲基蓝降解率达到80%。
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