【摘 要】
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锂硫（Li-S）电池可以提供较高的理论比容量(1675 mAh g-1)和能量密度(2600 Wh kg-1),被认为是最有希望的下一代可充电电池。然而,多硫化物（PSs）的“穿梭效应”和缓慢的氧化还原动力学,限制了Li-S电池的高功率输出,显著的容量衰减,阻碍了Li-S电池的商业化应用。本论文拟从Li-S电池聚吡咯修饰隔膜和金属硒化物正极材料方面出发解决上述问题,以实现高性能、长循环Li-S电池
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锂硫（Li-S）电池可以提供较高的理论比容量(1675 mAh g-1)和能量密度(2600 Wh kg-1),被认为是最有希望的下一代可充电电池。然而,多硫化物（PSs）的“穿梭效应”和缓慢的氧化还原动力学,限制了Li-S电池的高功率输出,显著的容量衰减,阻碍了Li-S电池的商业化应用。本论文拟从Li-S电池聚吡咯修饰隔膜和金属硒化物正极材料方面出发解决上述问题,以实现高性能、长循环Li-S电池。主要研究内容和结论如下:（1）本文原位生长聚吡咯纳米球在氧化石墨烯上,并将其抽滤于PP隔膜上,得到导电有机聚合物/石墨烯复合物（PPy/G）修饰的功能性隔膜。实验采用傅里叶变换红外光谱、X-射线光电子能谱、扫描电子显微镜、循环伏安法及紫外-可见分光光度法等分析手段对PPy/G结构、形貌以及电化学性能都进行了表征,并探究了高硫负载、低电解液情况下的电化学性能。同时,还进行了锂-锂对称电池测试以探究PPy/G功能性隔膜对锂负极的保护作用。结果表明:PPy/G抑制了PSs引起的穿梭效应,对锂负极起到保护作用,PPy/G功能性隔膜组装的Li-S电池在1 C下经过1000次循环后,保持了0.04%的低衰减率;在低电解液条件下(电解液与S比率为5 mL g-1)循环100次,也保持了664 mAh g-1的高可逆比容量。（2）本文通过对ZIF-67@ZIF-8核壳结构依次进行碳化和硒化处理,得到氮掺杂碳材料包裹二硒化钴（CoSe2）的核壳结构（CoSe2@NC）复合材料,既能很好的容纳硫,并有利于硫与CoSe2催化剂接触,实现对PSs物理限域和加快反应动力学,又对催化剂CoSe2起到了物理保护。使用CoSe2@NC复合材料作为正极材料,Li-S电池在0.1 C下展示了1409 mAh g-1高初始容量,在1 C的电流密度下经过500次循环后,释放了561 mAh g-1的可逆比容量;并在硫负载为5 mg cm-2时,初始面积比容量可达5.2 mAh cm-2。
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