脉冲电晕放电等离子体及其联合负载型催化剂修复菲污染土壤研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jimmy7346
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随着工业化和城市化进程的推进,石油化工企业搬迁地的多环芳烃场地污染问题日益严重,对土壤环境安全和人类身体健康都构成了巨大威胁。然而,传统的修复技术已经不能满足快速高效修复多环芳烃污染土壤的要求。低温等离子体技术具有处理效率高、修复周期短和适用范围广等特点,作为一种新型污染土壤修复技术,已引起国内外学者关注。鉴于此,本文采用脉冲电源供电,开展针-板式电晕放电等离子体及其联合负载型催化剂修复典型多环芳烃-菲污染土壤的可行性研究,从而对有效修复多环芳烃污染土壤起到一定的指导作用。主要研究结果如下:(1)开展高压供电系统及针-板式反应器优化研究,考察成形电容、脉冲频率、土壤介质和土壤厚度对能量的影响,以改善放电状态,提高能量注入和降低能耗。结果表明:增大成形电容和脉冲频率能够提高注入能量,成形电容和脉冲频率分别为100pF和70Hz时,脉冲放电达到最佳状态;土壤介质的存在有利于提高注入能量;增加土壤厚度能够促进能量注入,提高比能量效率,土壤厚度为1mm时单位土壤获得的能量最高,气体电离产生的活性物质最多,有利于污染物的去除。(2)研究了脉冲电晕放电等离子体修复菲污染土壤的可行性,考察了影响菲降解的电气参数、气体参数、污染物浓度以及臭氧的产生。结果表明:脉冲电晕放电等离子体能够高效快速修复菲污染土壤,放电40min,菲的降解效率为70.5%;增加脉冲峰值电压和脉冲频率能够提高菲降解效率;不同载气中,菲的降解效率从高到底依次为,氧气、空气、氮气和氩气,含氧基团氧化是菲去除的主要原因;一定范围内,增加气体流速有利于活性物质的扩散传递,提高菲的降解效率,最佳气体流速为0.8L/min;提高菲的浓度能够促进菲去除量的增加和能量效率的提高;增加脉冲峰值电压或脉冲频率能够促进臭氧的产量和利用率,臭氧通过直接氧化或分解后间接与菲发生反应。(3)探索脉冲电晕放电等离子体联合负载型催化剂修复菲污染土壤的可行性,研究催化剂用量对菲降解的影响,考察能量效率、催化剂稳定性和放电前后催化剂的物理性质。结果表明:协同技术能够有效提高菲的降解,CuO/γ-Al2O3、MnO2/γ-Al2O3、 Fe2O3/γ-Al2O3和TiO2/γ-Al2O3的添加量为0.2g时,菲降解效率分别提高了9.4%、14.3%、11.0%和6.1%;4种催化剂中,MnO2/γ-Al2O3的能量效率最高为0.22mg/kJ,其次是Fe2O3/γ-Al2O3、CuO/γ-Al2O3和TiO2/γ-Al2O3;催化剂连续使用5次,菲的降解率能够达到67%左右;XRD、BET和总孔体积表征结果表明,放电对催化剂物理性质影响不大。
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