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CdS是一种典型的Ⅱ—Ⅵ族半导体化合物,是一种直接带隙半导体材料,室温下带隙约为2.42 eV,具有优异的光电转换特性和发光性能,是一种良好的光电材料,具有广泛的应用前景。由于量子尺寸效应和表面效应,半导体纳米颗粒具有完全不同于块体材料的独特的物理、化学性质。但是制备超小的、稳定的、分散性好的CdS纳米颗粒依然具有较大的挑战,同时磁性掺杂的CdS纳米颗粒特性的研究还处于实验阶段。本论文在这些方面作出了尝试性的探索,获得的主要结果如下:
1、制备了CdS纳米颗粒/聚苯乙烯复合膜,该薄膜在整个蓝光区有增强的可调的蓝光发射。CdS纳米颗粒通过水热法合成,并扩散在水溶液中。将CdS纳米颗粒水溶液与聚苯乙烯的甲苯溶液混合,并不停地搅拌,然后将混合溶液注入到硅片上形成CdS纳米颗粒镶嵌在聚苯乙烯中的复合膜。对CdS纳米颗粒在水溶液中和在聚苯乙烯薄膜中的光致发光谱(PL)进行了测量,结果表明:CdS纳米颗粒在聚苯乙烯薄膜中和在水溶液中的发光都位于蓝光区,但在聚苯乙烯薄膜中的发光强度明显增强。CdS纳米颗粒/聚苯乙烯复合膜和纯的聚苯乙烯膜的拉曼谱的测量进一步揭示了发光增强起源于聚苯乙烯对CdS纳米颗粒的表面起到了很好的钝化作用。
2、用反胶束法合成了不同浓度的Mn2+掺杂的CdS/SiO2核壳纳米颗粒。高分辨电镜(HRTEM)表明Mn2+掺杂的CdS/SiO2核壳纳米颗粒的直径大约为20nm。通过改变Mn2+的掺杂浓度,我们研究了Mn2+掺杂的CdS/SiO2纳米颗粒的光致发光谱(PL)和光致发光激发谱(PLE)。谱学测量结果表明不同浓度的Mn2+掺杂的CdS/SiO2纳米颗粒有不同的发光特性。进一步分析了这些纳米颗粒的电子顺磁共振谱(EPR)。分析结果表明,不同浓度的Mn2+在同一尺寸的CdS/SiO2纳米颗粒中有不同的局域结构,这些局域结构包括Mn2+在CdS纳米晶中的不同位置以及Mn2+之间不同的交换作用。我们认为这些微观结构是影响Mn2+掺杂的CdS/SiO2纳米颗粒发光特性的主要原因。
3、用反胶束法合成了四个silica包裹的Mn2+掺杂的CdS纳米颗粒样品,并研究了Mn2+在CdS纳米颗粒中的局域分布和磁学特性。电子顺磁共振谱(EPR)的测量清晰地表明Mn2+在CdS纳米颗粒中有四种不同的分布。我们运用量子超导干涉装置(SQUID)测量了这些样品在4 K下的M—H曲线(磁化强度相对于磁场的变化),结果表明Mn2+在CdS纳米颗粒中不同的局域位置表现出不同的磁学特性。当大部分Mn2+在Cd2+的取代位置时展现出非常有序的铁磁性;而当Mn2+局域在CdS纳米颗粒的表面或间隙位置时,显示出较弱的磁性,并且磁滞回线沿着磁场轴的正向和负向发生了偏移。我们对Mn2+掺杂的CdS纳米颗粒出现铁磁性的起因以及磁滞回线偏移的机制作了初步的分析。
4、运用原子轨道线性组合方法,计算了半径小于1.2 nm的Si纳米球的态密度,沿着X轴方向的平方光学矩阵元素,以及Si纳米球的带隙宽度。计算结果表明Si纳米球的带隙宽度有明显的量子限制效应,且满足关系式:E=1.92+0.23/r1.8。但是带隙的宽度随着纳米颗粒尺寸的变化表现出明显的波动性,这可能是由外层原子表面的悬挂键所引起。计算结果表明当Si纳米球的半径小于1.2 nm时,表面化学键对其能带结构有重要的影响。此外我们还介绍了本人参与的其他研究工作,特别是研究了3C—SiC纳米颗粒在水溶液中的稳定性。