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随着混合动力电动汽车,便携式及可穿戴式电子设备,航空航天电子器件,电网和储能技术的发展,需要开发新的高效储能装置。超级电容器由于其高功率密度,长循环寿命和良好的安全性而受到广泛关注。超级电容器的低能量密度阻碍了它们的实际应用。克服这一缺陷的有效方法是使用具有高能量密度的电池型电极材料,开发碱性全固态混合超级电容器。镍钴基电极材料因具有良好电化学活性及高理论比容量受到关注。本文以构筑结构新颖、性能优异的先进镍钴基电极材料为目标,对镍钴基电极材料进行形貌调控,复合及掺杂改性。同时发展具有高机械强度的全固态聚合物电解质膜-聚苯并咪唑（polybenzimidazole,PBI）,组装全固态柔性超级电容器,主要的研究工作和结果如下:（1）制备具有100 MPa高拉伸强度的PBI膜。使用活性炭（Activated carbon,AC）为电极材料,对PBI进行KOH或H3PO4掺杂,组装一体化全固态器件。这些固态超级电容器具有低等效串联电阻和良好循环稳定性（10000次循环后电容保持率高于90%）。在弯曲,扭转和卷绕以及反复弯曲试验等机械变形下,柔性超级电容器的电化学性能得到很好的保持,表现出优异的柔性性能。（2）以NiCo层状双氢氧化物(NiCo-LDH,777 C g-1)为正极,AC为负极,1M KOH为电解液,构筑水系两电极体系,对混合型超级电容器进行深入的系统研究。结果表明,NiCo-LDH的电压上限约为0.5 V（相对于Ag/AgCl参比电极）,AC的下限电位约为-1.1 V至-1.3 V,该体系的稳定工作电压窗口为1.6 V。此外,开发模型来揭示器件设计相关原理。根据所得的优化参数,使用PBI电解质组装全固态混合超级电容器。该器件在1.8 V电压窗口下,450 W kg-1功率密度下具有69.5 Wh kg-1的高比能量。5,000次循环后具有95.7%的初始电容保持率,表明具有良好的循环稳定性。（3）设计具有独特3维分级多孔Ni（OH）2/CNTs复合电极材料,利用CNTs改善电极材料的电子电导率,直接生长在CNTs表面的Ni（OH）2薄片可以提供高电化学利用率和良好的结构稳定性,复合电极材料具有854 C g-1的高比容量。利用PBI电解质组装全固态一体化器件,在1.5 V电压窗口下,显示出50.6 Wh kg-1的高比能量。探究全固态柔性超级电容器在折叠和弯曲测试下电化学性能。该全固态器件具有良好电化学性能兼柔性性能。（4）利用简单化学沉淀法,在60℃下一步合成Mn掺杂的NiCo-LDH（Mn-NiCo/LDH）电极材料。在1 L容器中一次合成产量即可超过1.5 g,实现纳米材料的可控宏量制备。合成的镍钴基氢氧化物具有超薄片状结构,这种超薄结构使活性位点充分暴露,能够调整带隙能量,改善电极材料的电化学反应动力学。通过Mn掺杂进一步提高电极活性,Mn-NiCo/LDH纳米片具有925 C g-1高比电容。组装的全固态超级电容器在1.8 V电压窗口,450 W kg-1的功率密度下具有高达75.6 Wh kg-1的能量密度。本课题的研究为开发具有高机械强度和高能量密度的碱性全固态柔性超级电容器开辟了新的机遇。揭示了器件设计相关原理,对制备高性能混合超级电容器具有指导作用。