氮掺杂多孔石墨烯材料的制备及储能应用

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研究改进能源存储技术将是解决人类目前发展所遇到环境与能源问题非常有效的路径。本论文以新型碳材料开发制备与电化学能源存储应用为研究目标,提出了一种全新的自下到上的方式制备氮掺杂多孔石墨烯(N-doped holey graphene,NhG)的化学合成路径,并成功制备出了高比表面积,高N掺杂量,且含有大量表面孔的NhG。更重要的是,所制备NhG作为锂离子电池负极材料和超级电容器电极材料都表现出了超高体积比容量值。本论文研究的主要工作内容如下:1、发明了一种新颖的短时间内快速制备氮掺杂碳点(N-doped carbon dots,N-CDs)的方法,得到了具有良好荧光特性的N-CDs。通过研究分析发现所制备的N-CDs由于过多的表面功能团和缺陷、导电性很差等因素不适合应用于电化学储能材料方面。2、利用溶液燃烧合成(Solution combustion synthesis,SCS)思路原理制备NhG的方法,成功的制备出了具有高N掺杂量、大的比表面积和高堆积密度的NhG。通过改变Zn(NO32·6(H2O)和葡萄糖相对比例与热处理温度可得到不同N掺杂量、比表面积和堆积形式的NhG样品,可得到NhG高堆积密度(1.59 g cm-3)的样品,同时具有高的N掺杂量。3、NhG作为超级电容器电极材料表现出了超高体积比容量。所得NhG作为超级电容器电极其在6M KOH水系电解液三电极测试中当充放电电流大小为0.5 A g-1时,N掺杂量最高且具有高堆积密度的NhG样品则表现出了超高体积比容量高达397 F cm-3,这与当前报道的石墨烯基或其他相关碳材料类最高的体积比容量值相当。4、通过改进提出的制备NhG的SCS合成路径,以Mg(NO32·6(H2O)代替Zn(NO32·6(H2O),同时以成本更低的蔗糖代替葡萄糖,同样制备出了密堆积形式的致密样品NhG-m,其密度为1.26 g cm-3。5、改进SCS方法后所制备的NhG作为锂离子电池负极材料也表现出了超高的体积比容量。NhG-m样品作为锂离子电池负极材料,当充放电电流大小为0.1 A g-1时,其体积比容量高达1385 mAh cm-3,也是当前有关石墨烯基锂离子电池负极材料所报道体积比容量的一系列最高值之一。
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