北京市大气污染物的周期特征及其影响机制分析

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在京津冀及周边、汾渭平原和长三角等重点区域,重污染天气中PM2.5质量浓度可高达几百微克/立方米,大气污染依然是广泛关注的问题。本文选取北京市2006~2020长时间序列污染物资料,利用Morlet连续小波变换方法分析了五种污染物CO、O3、NO2、SO2、PM2.5的周期性变化特征,结果显示以上污染物具有显著的日变化,周变化特征,季节和年变化特征。根据大气扩散指数(ASI)将天气条件分成四类,分别对应于大气污染过程的四个阶段:污染未发生期、污染初期、污染中期和污染后期。针对四个阶段下大气污染物变化特征,探讨了污染物排放、气象过程、化学过程等因素对污染物周期性变化的影响。得到以下主要结论:(1)利用Morlet小波分析的2006~2020年五种污染物CO、O3、NO2、SO2、PM2.5浓度变化结果显示,五种污染物表现出显著的日周期、季节周期和年周期特征,每年秋冬季周期性明显强于春夏季。同时,五种污染物周期性特征有所差异。O3的日变化最为显著,白天高于夜间;PM2.5则相反,夜间出现峰值。除O3外,其它污染物呈逐年下降趋势,SO2下降幅度最大,PM2.5次之,NO2最小。(2)污染物日变化主要由大气边界层过程主导,整体表现为夜间高白天低(臭氧除外),也体现出不同污染物之间的差异。对于一次排放的污染物(例如CO),其峰值还受到源排放影响,在早晚排放高峰时段体现出浓度峰值。PM2.5日变化特征最为复杂,并且体现出季节性日变化差异,这可能与PM2.5二次生成过程密切相关。(3)污染物周变化由天气过程主导。PM2.5浓度与天气变化过程带来的风速变化和边界层高度呈强反相关关系。利用Morlet小波解析的风速小波功率谱也呈现出显著的周变化特征。除此之外,污染物还存在“周末效应”。CO和NO2周末浓度低于工作日,而O3周末浓度均值高于工作日。PM2.5周末浓度高于工作日,进一步表明PM2.5受源排放和大气氧化能力共同影响。(4)污染物的季节和年变化特征主要由季节性环流控制。夏季风风速较大、频繁性降水,有利于气溶胶扩散和沉降,冬季则与之相反。利用Morlet连续小波对风场的诊断证实了风速存在显著的季节变化,CO、NO2、SO2、PM2.5与风速也存在明显的反相关关系。(5)化学过程也是影响污染物浓度变化的重要因素,导致一次排放的气态污染物和以二次组分为主的PM2.5呈现不同的日变化和季节变化特征。PM2.5生成速率不仅与气态前体物浓度密切相关,还受大气光化学能力和相对湿度、温度等气象因素影响。这可能是导致PM2.5浓度并没有在早晚排放高峰阶段出现浓度高值得主要原因,这与NOx、CO、SO2等一次排放气态污染物浓度日变化存在显著差异。(6)根据大气扩散指数(ASI)将天气过程分成四类,分析了四类天气条件下污染物的逐年变化趋势,在污染过程初期(s1~s2),气态前体物的增加幅度高于PM2.5,NO2在s1~s2的阶段增幅为17%,而PM2.5增幅为14%。而在污染过程后期(s3~s4),PM2.5的增加幅度(56%)则高于气态前体物,NO2在s3~s4阶段的增幅分别为37%。上述结果意味着污染过程后期PM2.5的生成效率升高。
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