【摘 要】
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超级电容器因其独特的特性（功率密度P高）而成为储能器件的重要代表。然而,低能量密度（E）严重限制了它们的发展。为了解决这一问题,本工作选用ZIF-67为牺牲模板分别设计了一个电池式正极和一个电容式负极,由此构建具有宽工作电压窗口（U）的高性能混合型超级电容器（HSC）。首先,制备中空核壳仙人掌状Ni-Co（CO3）0.5（OH）·0.11H2O@MnNiCo-OH（Ni-CCH@MnNiCo-OH
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超级电容器因其独特的特性（功率密度P高）而成为储能器件的重要代表。然而,低能量密度（E）严重限制了它们的发展。为了解决这一问题,本工作选用ZIF-67为牺牲模板分别设计了一个电池式正极和一个电容式负极,由此构建具有宽工作电压窗口（U）的高性能混合型超级电容器（HSC）。首先,制备中空核壳仙人掌状Ni-Co（CO3）0.5（OH）·0.11H2O@MnNiCo-OH（Ni-CCH@MnNiCo-OH）三金属正极。采用两次牺牲模板的方法合成出了自支撑MOF模板Ni-CCH@ZIF-67,研究了最佳模板形成条件:水热温度T=70℃,反应时间t=60 min。在最佳模板上,利用多金属（Ni Co Mn）共沉积策略成功制备具有高比表面积(83.3 m~2·g-1)、高浸润性（接触角θ=17.36°）、大量介孔(0.45cm~3·g-1)、丰富价态的三金属电极Ni-CCH@MnNiCo-OH。通过研究不同金属加入的影响并调节共沉积时间,控制中空核壳仙人掌状结构的形成,发达的孔结构暴露出更多的活性位点并提供离子扩散的通道。由于这些结构和组成上的优势,该电极在电流密度（CD）为1 A·g-1时具有1029.3 C·g-1的高比电容（Cs）,在CD=20 m A·cm-2下循环3000次后具有88%的电容保持率（CR）且库仑效率始终维持在97%以上。其次,制备多级孔氮掺杂ZIF-67-C-KOH负极。ZIF-67同时提供碳源、氮源、金属源,一步碳化可得到氮掺杂的ZIF-67-C。进一步用活化剂KOH活化处理后得到优化的多级孔ZIF-67-C-KOH,在整个高温活化过程中未被完全除掉的金属钴一方面可以催化产生石墨化碳,提高材料导电性,另一方面Co的引入能提供赝电容。得益于丰富的杂原子氮掺杂和材料多级孔特征,相比其他文献报道的ZIF-67衍生碳材料,ZIF-67-C-KOH拥有更多的优势:高比电容(在CD=1 A·g-1时Cs=262.4 F·g-1);出色的电容保持率(在CD为1～10 A·g-1下CR=82%);优异的周期稳定性（循环次数n=3000,CR=89.07%）。最后,利用制备出来的正极和负极组装成HSC装置Ni-CCH@MnNiCo-OH//ZIF-67-C-KOH。器件具有高电压窗口U=1.8 V;高比电容Cs=187.3 F·g-1(CD=1 A·g-1);在P=84.29 W·kg-1时,E=900 Wh·kg-1;此外,器件还展现出不错的循环稳定性(CD=2 A·g-1,n=5000,CR=74.91%)。
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