纳米碳化硅作为电极材料的应用与性能研究

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碳化硅是一种典型的由共价键结合在一起的化合物。它的化学性能非常稳定,具有高的导热系数、很小的热膨胀系数,耐磨性能也非常好,广泛应用于耐火材料、磨料磨具、半导体材料等方面。微纳碳化硅(N-SiC、M-SiC)主要有颗粒尺寸小、比表面积大、表面能高和表面原子比例大等优点,有望在电催化、光电化学和电分析化学中得到应用。本文研究了SiC粉末电极在酸性、中性和碱性三种不同pH值的支持电解液中的电化学性质,并考察了其在含有K3Fe(CN)6的Na2SO4溶液中的电化学动力学过程。分析了SiC粉末电极在含有亚硝酸根(NO2-)的磷酸盐缓冲溶液(PBS)中的电化学动力学过程,并对N-SiC粉末电极在含有重金属铅离子(Pb2+)的溶液中的电化学行为进行了研究。结果表明:SiC粉末电极在三种支持电解液中的背景电流相近,且都比较低,数量级为10-7A;N-SiC粉末电极在中性溶液中的电势窗口更大。SiC粉末电极在0.01M Fe(CN)63-/4-0.5M Na2SO4溶液中的电化学反应属于准可逆反应,反应的峰电流密度与反应速率的平方根呈直线关系,说明反应是受扩散控制的传质过程。NO2-在SiC粉末电极上有很明显的氧化效果。与M-SiC粉末电极相比,NO2-在N-SiC电极上的氧化起始电位更负、氧化峰电流密度更大,N-SiC粉末电极对NO2-的检测限为610-8M,具有更高的检测灵敏度。Pb2+在N-SiC粉末电极上的CV曲线中,Pb2+的还原电位在-0.5V,Pb的氧化电位在-0.3V。设置还原电位为-0.5V,采用微分脉冲阳极溶出伏安法(DPASV法)分析出随溶出时间增加和硝酸铅浓度的增大,Pb2+的氧化峰电流密度增大。N-SiC粉末电极对Pb2+的检测限为4.0510-5M。本文还制备了以N-SiC为载体的Pt/N-SiC催化剂,研究了不同Pt载量对催化剂的催化性能的影响,发现Pt/N-SiC催化剂在Pt载量20wt%~49wt%的范围内对甲醇氧化有很好的催化效果,但是由于N-SiC的导电性较差,低Pt载量时,催化剂的催化电流变小,不能充分发挥催化剂的催化效果。为了提高催化剂的催化能力,掺入了碳纳米管(CNTs)和乙炔黑两种导电剂,提高了催化剂的催化能力,低于20wt%Pt载量时有较大的催化电流1.1mA,并且掺入导电剂量较少时催化效果好。但是掺入的导电剂与催化剂不能很均匀的混合在一起,这就相对降低了Pt的单位质量的活性比表面积,从而影响了催化剂的催化性能。将N-SiC进行真空热处理后得到N-GSiC,在N-SiC表面包裹了导电性能非常好的石墨。以N-GSiC为载体制备负载Pt催化剂,提高了催化剂的导电性,负载到石墨层上的Pt能够更加有效的催化甲醇的氧化。
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