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化石能源的大量使用造成了环境污染、能源短缺和气候变化等日益严重的问题,这极大地阻碍了人类社会的可持续发展。因此,亟需发展可持续能源储存和转化技术以满足持续且大量的能源需求。电解水制氢、电催化氮气还原是理想能源存储和转化技术的两种途径。贵金属催化剂由于表现出优异的电催化性能,是目前使用最多的电催化剂。但其高昂的价格和稀少的储量却极大地限制了其实际应用价值。因此,设计和开发低成本、储量丰富、高效且稳定的电催化剂具有十分重要的现实意义。本论文以设计高效的碳基纳米催化剂并对催化剂进行结构修饰、材料复合与电子调控手段以提高催化剂的催化活性为目的设计了以下高效的电催化剂:1.采用铁掺杂的镍基金属有机框架结构材料为前驱体,通过可控的程序升温技术制备了氮掺杂的碳微球,且铁掺杂的镍纳米粒子均匀地分布于碳层上。实验表明,掺杂量为5%的催化剂(Fe(5%)-Ni@NC)在1 M KOH中,氧气析出反应(OER)的电流密度为10 mA cm-2时,过电势仅为257 mV,Tafel斜率为54.6 mV dec-1,且具有优异的电化学稳定性。此外,我们还比较了不同的掺杂水平对其催化性能的影响。本工作制备了一种高效且低成本的OER电催化剂,作为一种非常有吸引力的碳基复合电极材料,为探索过渡金属复合的碳基材料电催化应用提供了借鉴。2.通过有机小分子单宁酸(TA)修饰还原氧化石墨烯(TA-rGO),成功引入含氧官能团并影响rGO材料中碳原子的电子分布,从而提高rGO氮气还原催化性能。对该材料的形貌和结构组成进行了表征,并研究了其在高氯酸锂电解质溶液中的电催化氮还原反应活性以及长时间阴极电解后该材料的形貌和结构组成变化情况。实验表明,TA-rGO的产氨速率达到17.02μg h-1 mg-1cat,同时具有较高的法拉第效率(4.83%),且经过长时间的电解后仍保持原有的形貌和结构。此工作不仅为电化学合成NH3开发了一种新型经济有效的非金属电催化剂,还为探索利用有机分子调节纳米碳材料的催化活性提供了一个新思路。