【摘 要】
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锑（Sb）具有强的合金化能力、高的理论比容量和低的工作电位等优点,在电化学二次电池中展现出了潜在的应用价值,是一种被广泛研究的钠离子电池电极。然而,在工作过程中,Sb与Na+的合金化过程（Sb→Na3Sb）伴随着约390%的巨大体积变化,使其储钠稳定性受到严重的限制。因此,如何减低体积膨胀带来的影响,提升电极的循环稳定性是锑基电极研究的重点也是难点。本论文以单质锑和铋-锑合金为研究对象,通过无模板
【基金项目】
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国家自然科学基金委面上项目； 江苏省杰出青年基金项目；
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锑（Sb）具有强的合金化能力、高的理论比容量和低的工作电位等优点,在电化学二次电池中展现出了潜在的应用价值,是一种被广泛研究的钠离子电池电极。然而,在工作过程中,Sb与Na+的合金化过程（Sb→Na3Sb）伴随着约390%的巨大体积变化,使其储钠稳定性受到严重的限制。因此,如何减低体积膨胀带来的影响,提升电极的循环稳定性是锑基电极研究的重点也是难点。本论文以单质锑和铋-锑合金为研究对象,通过无模板电沉积的方法制备三维自支撑纳米结构,采用热处理耦合和合金化的方法来改善锑基电极的循环稳定性。主要的研究内容及结论如下:（1）采用无模板电沉积的方法在金属铜上制备三维（3D）结构的Sb纳米棱柱阵列,随后对其进行了不同温度的热处理。热处理有利于巩固Sb棱柱与基底之间的结构联系,保持结构在循环过程中的完整性。该Sb电极表现了优异的储钠性能,在0.2C倍率下,它的可逆容量高达578 mAh g-1,在0.5 C倍率下循环100次后仍然保持了531 mAh g-1的比容量。进一步将此负极与Na0.67(Ni0.23Mg0.1Mn0.67)O2正极组装成全电池,在0.2C倍率下基于正负极活性物质总质量计算的比能量可达到197 Wh kg-1,增大倍率到5 C时比能量还能保持128 Wh kg-1,相应的功率密度为1280 W kg-1,表明该电极具有潜在的应用价值。（2）考虑到三维Sb电极在循环过程中体积的膨胀仍然会超过电极的容忍限度,从而导致容量明显地衰减,我们采用共沉积的方法制备了三维Bi0.75Sb0.25金字塔阵列结构电极。该阵列结构在牺牲部分容量的同时展现出了一些适合储钠的特征,比如:三角形金字塔通过富集Na离子在其尖端周围建立浓度场,从而加速了离子传输和电极反应。引入第二元素形成的二元合金可以将彼此作为对方的机械缓冲层减少体积膨胀带来的弊端,从而提升电极的循环稳定性。最终,Bi0.75Sb0.25电极在0.5 A g-1的电流密度下循环2000次以后的容量保持率高达87%,即使在2.5 A g-1的电流密度下,仍然具有335 mAh g-1的可逆容量。此外,将Bi0.75Sb0.25负极与Na3V2（PO4）3/C正极组合成全电池,基于正负极质量的比能量达到203 Whkg-1,高于大多数报道的数值。
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