Pt基催化剂的制备及其电催化甲醇/乙醇氧化性能的研究

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直接醇类燃料电池(DAFC)是一种将醇和氧反应的化学能直接转化成电能的发电装置。它因具有较高的能量密度和较低的操作温度而得到了广泛的关注,特别适合充当便携式电源和汽车动力。然而,这类电池中缓慢的阳极氧化过程导致较低的电池输出功率,制约了其商业化进程。因此,开发高性能的醇类氧化催化剂具有重要的意义。目前,贵金属钱(Pt)在高性能的阳极催化剂中·仍是武缺的。Pt催化剂存在着价格昂贵、反应过程中易中毒、催化活性较低等不足,不能满足实际应用的需求。本文针对Pt催化剂所面临的问题,从Pt纳米立方微晶催化剂、Pt-Cu双金属催化剂和Pt/MnO2负载型催化剂的合成三方面入手,制备了,三种类型的催化剂,并对其电催化甲醉/乙醇氧化性能进行了研究。主要工作如下:1.在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液体系中,以抗坏血.酸为还原剂,合成了无表面活性剂的Pt纳米颗粒。考察了抗坏血酸的川量和反应温度对所制备催化剂的影响。在抗坏血酸用量为50mM,反应温度为150℃的条件下制得的Pt纳米颗粒具有立方感形貌,平均粒径为3.5n1m。其表面丰富的{110}型位,·点使其具有较高的电催化甲醇乙/乙醇氧化活性。2.在DMF溶液体系中,以油酸为生长调节剂,合成了金Pt-Cu合金催化剂。考察了金属前驱体的投料比和油酸用量对企材料的结构和催化性能的影响。当Pt源和Cu源的投料比为1:1,油酸用量为30mM时,所合成的样品粒径最小,平均粒径为6.30nm,合金相的组成为Pt51Cu49。该催化剂在制备的系列Pt-Cu合金催化剂中表现出最优异的电催化甲醇/乙醇氧化性能。3.分别在水相和乙二醇中制备了MnO2材料和Pt溶胶。在此基础上,将Pt溶胶负载于载体材料上制备了Pt/C和Pt/MnO2催化剂。测试结果表明,以状MnO2为载体的Pt/MnO2催化剂表现出更优异的电催化甲醇/乙醇氧化性能。MnO2作为一种活性载体,可以提高Pt催化剂对醇类电氧化的催化性能。
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