磁电调控指的是通过施加一个电场来改变（控制）材料磁性的方法。目前,常用的调控技术有:以输运电荷为媒介利用强关联体系磁性对能级占据的敏感性进行磁电调控;以界面间的应力为媒介利用材料间的耦合效应进行的调控;以及利用本征的多重铁性材料及其复合结构进行的调控方法等。在这些方法中,大多数研究的开展都是基于表面或界面效应,因此人工磁电调控体系的作用范围基本被限制在界面附近,这在很大程度上限制了器件的应用。为了克服现有磁电调控技术的不足,我们开展了以锂电池结构为基础,基于锂离子电化学迁移的材料磁性电调控特性研究。锂离子电池是一种利用锂离子进行储能/供能的能源器件。由于锂离子带有一个单位正电荷,在嵌入和脱嵌电极材料的过程中会引起材料氧化还原反应的发生,进而引起电极材料中部分元素得失电荷的过程。对于一些电极材料,如过渡族金属氧化物中的铁氧体,这一过程伴随有磁性的变化,因而可以将其用作磁电调控的一种手段。同时,由于锂离子的作用范围可以深入到材料内部,可以突破界面限制,获得较大的磁性变化值。在传统的磁学研究中,这种磁电调控方法很少被人研究。我们希望借助锂离子电池的基本结构,研究锂离子在尖晶石相铁氧体电极材料中嵌入/脱嵌所引起的磁性变化,以锂离子为媒介,开发新的磁电调控器件。这不仅能够突破传统人工磁电调控体系在作用深度上的限制,磁性的变化还能够作为电池充放电过程的一种原位表征手段,帮助我们理解锂电池中的动态反应机理。本文中我们首先利用自制的可用于原位磁性测量的胶囊电池探索了尖晶石相铁氧体中磁性的电化学调控,利用Fe304和特殊结构的NiFe₂O₄初步研究了材料种类和微观形貌等因素对调控结果的影响。实现了对磁性信号较大的调控效果,将循环时间缩短到10分钟左右,并且可以通过施加更大的电流实现更快的磁性变化。同时我们借助非原位结构、理化性质的表征尝试理解调控过程中磁性变化的机理,认为除了价态以外存在其他的影响着磁性响应的因素。为了搞清楚锂离子电化学过程中引起磁性变化的主要原因,我们在MnFe₂O₄和γ-Fe₂O₃电极材料中做了一系列工作。通过结构、磁性和电化学特性等表征手段和理论模拟计算,分析了锂离子从刚刚嵌入材料晶格到使得电极材料从尖晶石相完全转化为岩盐相间的整个过程,发现Li嵌入导致的磁性离子交换作用的改变是磁性变化的主要因素。为了克服液态电解质带来的容易泄漏、组装困难、稳定性差等问题,我们制备了全固态的薄膜锂离子电池。选用Fe₃O₄作为磁性材料,选用LiCoO₂为对电极,采用锂离子传输速率接近液态电解质的0.3mm厚商用LISICON(Li_1.5Al_0.5Ge_1.5P₃O₁₂)陶瓷基片作为固态电解质和基底。在充电态和放电态,我们检测到器件具有两个明显不同的饱和磁化强度,证明了离子电化学调控是一种稳定、有效的磁电调控手段。