论文部分内容阅读
多相光催化能直接利用太阳能氧化多种有机污染物、还原重金属离子，且具有高效的杀菌消毒作用，在环境净化领域展现出巨大的应用前景。但是，传统的光催化材料存在太阳能利用率低、量子效率低、稳定性差等缺点，限制了该技术的实际应用。因此，开发新型高效的可见光催化剂成为了环境光催化领域的研究热点。本论文基于氮化碳(g-C3N4)改性制备出掺碳介孔氮化碳(C-mpg-C3N4)，增大了其比表面积及共轭π结构的离域电子密度，从而提高其光催化活性。进一步，利用g-C3N4的特殊结构优化具有表面等离子体共振效应(plasmon)的银基催化剂Ag-AgI/MA，制备出Ag-AgI/CN/MA，阐述了氮化碳对该光催化体系plasmon效应及电荷转移的影响，并探讨了反应机理。主要研究内容和结果如下: 1.C-mpg-C3N4催化剂的制备及其可见光催化性能 以双氰胺(DCDA)为前驱体，二氧化硅(SiO2)胶体溶液为模板，采用硬模板法制备出C-mpg-C3N4。通过XRD、BET、TEM和XPS等方法对实验制备的灰色粉末状样品表征，发现其形成良好的介孔结构，且C原子以自掺杂的方式进入结构内部。与g-C3N4和介孔氮化碳(mpg-C3N4)相比，在可见光照下，C-mpg-C3N4对RhB具有高效的光催化活性和稳定性。进一步，对该催化剂进行了光催化机理分析。 2.Ag-AgI/CN/MA的制备及其性能研究 通过沉积-沉淀法和热聚合法分别将AgI和g-C3N4负载在MA上，并结合光还原法成功制备出可见光催化剂Ag-AgI/CN/MA。表征结果显示，复合催化剂中Ag、AgI与g-C3N4发生强相互作用，且表面银以Ag+和Ag0形式存在，而CN呈网状结构。g-C3N4的加入改变了Ag与AgI的形貌与结构，加强了Ag颗粒的plasmon效应，有利于催化剂对可见光的吸收。与Ag-AgI/MA相比，g-C3N4的掺杂增强Ag-AgI/CN/MA可见光催化降解有机物的活性和循环使用稳定性，显著抑制了反应过程中Ag+的释放。 3.氮化碳增强Ag-AgI/MA的可见光催化活性和稳定性机制 研究证明，Ag-AgI/CN/MA的活性主要取决于Ag纳米颗粒的plasmon效应。通过自由基捕获实验、电子自旋共振(ESR)和光电化学分析发现，Ag-AgI/CN/MA可见光催化反应的过程中，g-C3N4作为界面电荷传输介质，加速了光生电子由MO传递至Ag NPs的过程，使激发态的Ag NPs被及时还原，是导致催化剂活性和稳定性提高的主要原因。该体系的主要活性物种为O2·-和h+。