【摘 要】
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以ZrSiO4、CaCO3、TiO2、Ce2(C2O4)3·10H2O/UO2(NO3)2·6H2O和Al2O3为原料,采用Ce4+、U4+模拟An4+,通过固相反应,制备掺铈/铀钙钛锆石(CaZrTi2O7)和榍石(CaTiSiO5)的组合矿
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以ZrSiO4、CaCO3、TiO2、Ce2(C2O4)3·10H2O/UO2(NO3)2·6H2O和Al2O3为原料,采用Ce4+、U4+模拟An4+,通过固相反应,制备掺铈/铀钙钛锆石(CaZrTi2O7)和榍石(CaTiSiO5)的组合矿物固化体。借助X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)、背散射电子像(BSE)等分析手段,研究铈、铀在组合矿物中的固溶机制、固溶量以及组合矿物的矿相组成、微观结构等。采用PCT浸出实验方法,研究掺铀钙钛锆石(CaZrTi2O7)和榍石(CaTiSiO5)组合矿物固化体的抗浸出性能。结果表明:钙钛锆石和榍石组合矿物固溶Ce4+和U4+的机制较复杂,Ce4+和U4+主要固溶在钙钛锆石的Zr4+位和Ca2+位及榍石的Ca2+位,Zr4+、Ca2+相互固溶,Al3+、Si4+、Ti4+相互固溶；制备掺Ce钙钛锆石和榍石组合矿物固溶体的较佳配方(摩尔比)为n[CaZr(1-3x)Ce3xTri2O7]:n[Ca(1-x)CexAl2xTi(1-2x)SiO5]=1:(1-3x),Ce4+的最大固溶量为21.39wt.％；制备掺U钙钛锆石和榍石组合矿物固溶体的较佳配方(摩尔比)为n[CaZr(1-7x)U7xTi2O7]:n[Ca(1-x)UxAl2xTi(1-2x)SiO5]=1；(1—7x),U4+的最大固溶量为28.640wt.％；掺铈/铀组合矿物固溶体的较佳制备条件为1230℃保温30min；掺铀的组合矿物固化体具有良好的抗浸出性能,35天后铀元素的归一化浸出率为3.173×10-6 g·m-2·d-1。
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