承载钯复合催化剂的反应器催化Heck和Suzuki反应性能研究

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:anglecap
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
贵金属钯因其卓越的催化性能被广泛用于有机合成工业,然而传统的钯基催化剂具有造价高、产生钯黑、易团聚、易失活等缺点。由于金属纳米粒子具有尺寸小,表面积大等独特优点,使其在催化领域表现出较好的活性和选择性。本文在一维碳纤维载钯复合催化剂制备方法的基础上,通过静电纺丝技术、化学还原和低温碳化等方法将催化剂直接附着在特定装置的内壁上从而设计出一种全新而便捷的催化反应器,此反应器与内壁附着的催化剂为一个整体,可循环使用多次而无需回收催化剂,具有可行性、创新性且操作简单的特点。本论文的具体内容如下:(1)利用静电纺丝技术结合化学改性、浸渍还原以及高温碳化等方法制备了改性聚丙烯腈(PAN)碳纳米纤维载钯纳米粒子复合催化剂,并考察了其Heck反应的催化性能。实验结果表明,通过化学改性法制备的复合材料催化剂,大大增加了钯粒子的负载量,表现出较好的催化性能,且循环五次后催化活性没有降低。(2)在此基础上,在聚丙烯腈(PAN)前驱体溶液里掺入另外一种高分子聚苯乙烯(PS)作为热分解聚合物,经过高温碳化阶段PS受热分解后得到具有多孔结构的多孔改性碳纤维载钯催化剂。此法不仅可改变催化剂的扩散性能,增加底物与活性中心接触的机会,提升结构碳材料参与电子转移和传输性,还增加了催化剂的内比表面积,而通过化学改性后又进一步增大纤维上钯的负载量。实验结果表明,此催化剂应用于Heck偶联反应中表现出更为高效的催化活性。(3)设计了一种新型的催化反应器,即以聚丙烯腈(PAN)与氯化钯(Pd Cl2)溶液为前驱体,利用静电纺丝技术在反应器内壁上附上一层均匀分布含有二价钯离子的纳米纤维膜,然后通过化学还原、预氧化或低温碳化等过程,实现钯纳米粒子在纳米纤维催化剂的表面负载与催化剂在反应器内壁的附着。将该反应体系同样应用于Heck反应中,结果表明,附着复合纳米钯催化剂的反应器具有较好的催化活性;由于Suzuki偶联反应条件较为温和,因此在上述的反应器附着催化剂过程中,可将内壁附着的含有二价钯离子通过化学还原后的高分子纤维膜直接当做催化剂并按照上述方法催化Suzuki偶联反应,实验表明此反应器对苯硼酸与碘苯类的反应表现出较好的催化效果。总之,将复合纳米钯催化剂附着于金属反应器内壁的设计,可进一步改善催化剂在回收过程中的流失问题,使催化剂在反应器内部重复利用多次。本文的研究为负载型钯催化剂的制备以及新型反应器的设计提供了新的思路。
其他文献
目的:探讨慢性牙周炎与慢性阻塞性肺疾病(chronic obstructive pulmonary disease,COPD)患者的血清25-(OH)D、TNF-α和IL-6水平变化及相互关系。方法:收集符合条件的COPD伴牙周炎患
本课以诵读与语句涵泳为主要方式,由浅入深地对《蜀道难》的奇特风格、奇特意境、奇特意蕴进行探讨,进而深刻感受诗人宏大高远的理想、刚正不阿的品格、桀骜不驯的气质,体会
<正>企业全面预算与绩效考核有效融合是对企业财务管理模式的优化与完善,它有效地实现了财务管理与绩效管理同步共促,在统一的目标下,这两种管理模式相互促进,能够有效支持企
司法鉴定产品包括:(1)鉴定数据;(2)鉴定结果。但是,司法鉴定质量受到以下因素影响比较大:(1)人;(2)设备;(3)法律;(4)环境。司法鉴定机构开展质量管理与监督工作实际上就是对产品质量进行可
介绍现有温度计量领域的重要组成部分、发展水平及国内外先进科研机构在温度计量领域的最新检测装备、技术和方法,阐述国内外温度计量的发展动向和发展趋势,并对地区级计量技
历史素质教育受到教育评价机制和中考的影响,使师生的教与学出现偏差。探讨通过历史理论知识、历史思想觉悟和历史实践能力考试,使历史素质教育回归本位,达到历史理论知识、历史
期刊
介绍了把脉冲自触发技术与双光路误差模型应用于激光测距系统,从而完成精密距离测量的一种测量技术。探讨了将脉冲自触发技术、恒比值时点判别技术以及光路系统误差修正技术相
我们对21例有反复发作倾向的精神分裂症患者进行了缓解期的心理治疗,并与未接受心理治疗的精神分裂症患者17例进行对照,结果发现心理治疗组在心理治疗后缓解期明显延长(P<0.01),
评论界以往对《玻璃山》的解读大多从后现代主义文学的创作特点、对童话的解构和"美国梦"的颠覆展开。本文作者认为巴塞尔姆的短篇小说《玻璃山》中隐藏着一个政治意蕴潜文本
为了提高微波元器件的测试效率,保证测试的一致性,研发了微波元器件入检自动测试系统,使用计算机在外部执行测试程序来控制矢量网络分析仪,从而实现自动化测试。该自动测试系统中