论文部分内容阅读
随着我国国民经济的快速发展，煤炭等化石燃料的大量燃烧以及机动车数量的激增都使大气中氮氧化物的污染越来越严重，由于氮氰化物可形成酸雨、光化学烟雾对动植物健康、生态系统以及建筑物等都有直接或间接的危害，因此对氮氧化物排放的控制已成为一个备受关注的全球性问题。随着我国《火电厂大气污染物排放标准》(GB13223-2011)的颁布以及脱硝电价政策的出台，使得我国对脱硝有了更加严格的新标准，因此需要研究出更加高效的高性能脱硝技术来控制氮氧化物的排放。目前，烟气脱硝中的NH3法选择性催化还原(SCR)是一种综合性能较好的脱硝技术，而开发高活性低成本的催化剂是该技术的核心。
在前人研究的基础上，本文选择使用低温SCR脱硝活性很好的锰铈氧化物作为所要研究催化剂的活性组分，并创新性地将棉杆热解并经活化后的产物作为载体，采用等体积浸渍法进行负载后制得催化剂，并分别对各催化剂进行BET、NH3-TPD、H2-TPR和XRD表征分析。研究了不同的活化方法以及不同的活化条件对催化剂的脱硝效率产生的影响。
生物质热解渣经过改性，比表面积均有大幅度提高，负载锰铈氧化物后所得的催化剂在高空速(20000h-1)下可获得一定的低温SCR催化活性，并且经物理化学联合方法改性所制得的催化剂比通过单独的化学方法改性、物理方法改性或未改性的生物质热解渣负载催化剂的活性高。
就物理活化而言，BET表征结果表明随着活化温度由600℃升至800℃炭材料的比表面积增加且介孔增加。另外，XRD的结果表明介孔较多的材料(Mn-Ce/PACS(800))比Mn-Ce/PACS(600)上的活性成分分布更均匀，NH3-TPD表明比表面积和孔体积较大的催化剂上的酸量较高。较高的介孔体积和较高的酸量都利于在260-280℃的温度范围内促进NO还原。但是，在180-240℃范围内，介孔较少的Mn-Ce/PACS(600)则表现出最好的脱硝效率。
对于化学活化法和物理化学联合活化法，各催化剂的物理及化学性质分别采用XRD、BET、H2-TPR和NH3-TPD进行表征，活性测试结果表明催化剂的脱硝效率均在10％-68％之间。该研究为生物质热解渣应用于低温烟气SCR脱硝技术提供了科学依据。