随着核工业的发展,高放射性核废物的处理处置问题日益凸显。陶瓷固化是继玻璃固化后新一代的高放废物固化技术。焦绿石结构稀土锆酸盐是具有优异耐辐照性能的陶瓷固化体候选材料。研究发现,稀土锆酸盐的焦绿石-萤石转变温度越低,其耐辐照性能越优异,而非化学计量比是影响其有序-无序转变的重要因素。因此,本文以Sm_2+xZr_2-xO_7-x/2体系为研究对象,研究非化学计量比对材料晶体结构变化的影响,进而通过离子辐照实验研究非化学计量比Sm_2+xZr_2-xO_7-x/2在离子束辐照下的结构变化行为,探索非化学计量比对辐照效应的影响。具体研究内容如下:通过化学沉淀法制备了一系列Sm_2+xZr_2-xO_7-x/2（x=0,±0.2,±0.4,±0.6）前驱粉体,在1700℃空气气氛中烧结制备出致密的非化学计量比稀土锆酸盐陶瓷样品。通过X射线衍射、拉曼等分析方法对材料结构进行了表征。结果表明,在x=-0.6、0.4时材料为焦绿石和萤石混合相,x=-0.4～0.2时为有序焦绿石结构,x=0.6为无序萤石结构。随着成分向两侧偏离化学计量比,Sm₂Zr₂O₇逐渐从有序焦绿石结构转变为无序缺陷萤石结构,并且在富Sm一侧呈现出的转变速率大于富Zr一侧。另外,随着x增大,Sm_2+xZr_2-xO_7-x/2（x=0,±0.2,±0.4,±0.6）样品的晶格常数呈线性增大。为模拟实际固化体中α衰变所产生的α粒子及其反冲核的影响,对制备得到的样品进行He离子和Xe离子辐照试验,采用X射线衍射、掠入射X射线衍射、拉曼等表征手段对辐照前后的样品进行对比分析。结果表明,在500 ke V、5×10¹⁶ions/cm²的He²⁺离子辐照下,Sm_2+xZr_2-xO_7-x/2（x=0,0.2,0.4,0.6）陶瓷未出现非晶化现象,但是发生晶格肿胀现象,肿胀程度随x增大表现出先减小后增大的趋势。而在3 Me V/6 Me V、1×10¹⁵ions/cm²的Xe离子辐照剂量下,Sm_2+xZr_2-xO_7-x/2（x=0,±0.2,±0.4,±0.6）也未发生非晶化现象,而是同样发生了晶格肿胀现象。在富Zr一侧,肿胀程度随非化学计量比增大而不断增大;而在富Sm一侧,呈现先减小后增大的趋势。非化学计量比两侧晶格肿胀率差别明显,表明富Sm一侧材料耐辐照肿胀能力更强。此外,Xe离子入射能量的改变并没有显著改变晶体材料的晶格肿胀程度。对比He²⁺离子和Xe离子辐照结果,发现不同离子束种类会对晶体产生不同的晶格肿胀效应。在富Sm一侧,He²⁺离子辐照比Xe离子更易造成材料的晶格肿胀。