过氧化氢（H₂O₂）是一种重要的绿色氧化剂,在造纸、纺织、化工、环保等行业有着广泛的用途。传统的H₂O₂生产工艺（蒽醌法）步骤繁多,能耗较大,并且产生大量废水,这些缺点导致H₂O₂生产成本增加,限制了其应用。因此,开发一种简洁高效的H₂O₂合成工艺具有十分重要的工业意义。利用氢气和氧气直接合成过氧化氢是最为理想的H₂O₂合成工艺。基于负载型贵金属钯或钯合金催化剂的路线已经持续研究了近百年,并有望投入工业化生产。最近的文献表明,负载型的金催化剂在催化氢气和氧气合成H₂O₂反应中同样具有较好的催化性能。文献中常用的载体有TiO₂、Al₂O₃、SiO₂、Fe₂O₃、活性炭等。钛硅分子筛TS-1作为一种新型的催化材料,在以H₂O₂为氧化剂的催化氧化反应中表现出优异的性能。其中,在丙烯环氧化、环己酮氨氧化、苯酚羟基化等反应中有着很好的工业前景。然而,H₂O₂成本较高,并且在存储、运输过程中存在危险等缺点制约了了TS-1/H₂O₂催化氧化体系的工业进程。本文以TS-1为载体,制备了Au/TS-1双功能催化剂,考察了金催化剂在直接合成过氧化氢反应中的性能,并对其进行了详细表征。在此基础上,以Au/TS-1为催化剂,把氢氧直接合成H₂O₂和氧化脱硫及1-丁烯的环氧化反应进行集成。论文主要结果如下:1.采用不同方法、不同载体制备了一系列金催化剂,用于催化H₂/O₂直接合成H₂O₂。结果表明,纳米金粒子粒径、载体的特性会影响催化剂的活性。采用不同方法制备的Au/TS-1催化剂中,Au晶粒较小的催化剂活性较高;以尿素沉积法制备的不同载体负载的金催化剂的活性顺序为Au/TiO₂＞Au/TS-1＞Au/Al₂O₃＞Au/Fe₂O₃＞Au/SiO₂。2.重点考察了Au/TS-1催化剂的制备条件及反应条件对氢氧直接合成H₂O₂的影响。结果表明,当催化剂中的Au物种以Au³⁺和Au⁺存时不能催化氢氧直接合成H₂O₂,金属态Au⁰是催化剂的活性金物种。在催化剂的制备过程中,提高沉淀剂尿素的用量,能够提高制备液的pH值,使制备的催化剂金粒子粒径减小,催化剂的活性和稳定性提高。使用甲醇作为反应介质能够增加H₂和O₂的溶解度,H₂O₂合成速率高于以水作为反应介质。在甲醇中加入适量的水,能够提高H₂O₂的合成速率,水/醇体积比为3∶2的混合溶剂作为反应介质时,H₂O₂的合成浓度最高,为11.42 mmol/L。3.以双功能催化剂Au/TS-1催化氢氧原位合成的H₂O₂进行小分子硫化物的氧化脱硫反应。结果表明,小分子的甲基硫醚最容易被氧化,而2-甲基噻吩由于空间位阻的影响,较难氧化。随着反应时间的延长,硫化物的氧化脱除率能够不断提高,反应6 h后,268 ppm的噻吩能被完全氧化脱除。提高反应温度能够促进硫化物的氧化,最佳反应温度为40℃,反应2 h噻吩的脱除率由常温时的73.0%增加到40℃时的88.3%。以Au/TS-1为催化剂,氢氧原位合成的H₂O₂氧化硫化物的反应机理与TS-1/H₂O₂反应体系相似,噻吩类硫被氧化为亚砜、砜、二氧化硫和硫酸。4.以双功能催化剂Au/TS-1催化氢氧原位合成的H₂O₂进行1-丁烯的环氧化反应。结果表明,提高反应温度能够促进1-丁烯的环氧化,但是1,2-环氧丁烷（BO）的选择性降低。随着反应时间的延长,BO的生成量持续增加,并且BO的生成速率基本保持不变。反应时间从30 min增加到180 min时,BO的生成量从0.28g/g_Au增加到1.65g/g_Au,生成速率则维持在0.54～0.60g/(g_Auh)。提高催化剂中的钛含量也能够促进BO的生成,当Si/Ti比由64降低到8时,BO的生成速率从0.45 g/(g_Auh)增加为0.87g/(g_Au h)。在常温条件下进行集成反应,BO的选择性为100%,没有副产物甲基醚或二醇生成。