材料科学的最终目的在于获得人们所需求的具有特定功能的材料。整个人类文明的发展史其实就是一部材料科学的发展史,比如早期的“石器时代”、“青铜时代”、“铁器时代”,均以当时使用工具的材料成分来命名,可见材料对于人类文明发展的重要性。随着科学技术的快速发展和生活水平的日渐提高,许多传统材料已难以满足现在人们生产和生活的需要,新型材料的研发受到越来越多的重视。纳米材料是二十一世纪材料科学的标志,是未来纳米器件研发的基础。其中二维材料——仅具有一个或几个原子层的超薄材料如石墨烯(graphene)、h-BN、单层MoS2——以其独特而优异的性质获得了广泛的关注。目前对二维材料的研究仍处于萌芽阶段,对于二维体系中许多有趣的物理现象人们尚未能够完全理解。得益于计算材料学的发展,人们得以从第一性原理和统计力学角度来解释、预言和调控材料的性质,并设计出更为理想的新型材料。这些工作将为未来的理论和实验研究提供依据和指导,推动二维材料逐渐真正地走进人们的生活。第一章首先简要介绍了计算材料学的发展、其在现代材料科学中的地位以及在二维材料研究领域中发挥的重要作用。然后简要介绍了几类与本论文相关的二维材料,即石墨烯、多孔石墨烯、第Ⅳ族烯和过渡金属卤化物,以及本论文重点研究的相关二维体系中的独特性质,即气体分离性质、磁性质、量子自旋霍尔效应、量子反常霍尔效应和多铁性质。第二章简要介绍了当前计算材料学研究中主要使用的计算方法——基于经典力学的统计力学方法和基于量子力学的量子化学方法。并主要介绍了本论文的研究中所采用的两种计算方法,即基于第一性原理的密度泛函理论方法和基于经典统计力学的Monte-Carlo模拟方法,其中密度泛函理论方法主要用于研究体系在绝对零度下的基态物理性质,而Monte-Carlo模拟方法用于研究体系在有限温度下的激发态的磁性质。最后还介绍了本论文计算所采用的几种软件包。第三章研究了zigzag石墨烯纳米带边界吸附过渡金属原子后的特殊磁现象。我们知道,石墨烯的zigzag边界存在本征的局域电子态,但其磁矩过小并且基态磁序很不稳定,只有在极低的温度下才能够观察到其边界磁性。因此我们采用了 3d过渡金属原子对其边界进行修饰,引入了较强且较为稳定的边界磁性态。并且在采用更为准确的非共线磁序模型进行研究后,发现使用不同的3d过渡金属修饰能够导致不同的边界磁性态,其中使用Ti和V原子修饰能够引发新奇的一维螺旋磁序,预示了可能的磁电性质。第四章提出了一种新型的双层键合准二维结构,即通过施加一个垂直压力,令两层通过范德华力结合的二维材料的层间距足够小时,它们之间将会产生足够强的化学键,形成稳定具有全然不同的物理性质的双层键合准二维结构。通过这种方法,我们能够在现有的二维材料的基础上,获得更多的具有新特性的准二维结构。这里介绍了两类这样的准二维材料,一类为双层键合多孔石墨烯,通过两层多孔石墨烯结合而成,这类材料与石墨烯或多孔石墨烯相比,具有更为优越的气体分离性能,能够高效地将H2和CH4气体分离开来;另一类为双层键合第Ⅳ族烯,通过两层第Ⅳ族烯(石墨烯、硅烯、锗烯和锡烯)结合而成,其中双层键合锗烯和锡烯具有非平凡的拓扑电子结构,在适当的面内张力作用下成为二维拓扑绝缘体材料,而相比之下,范德华堆叠的双层锗烯和锡烯呈现金属性。另外,通过施加面内张力,双层键合硅烯还能够实现从金属到普通绝缘体再到拓扑绝缘体的转变。第五章,我们将目光转向一类近年来引发了许多研究兴趣的范德华层状材料——金属卤化物。层状金属卤化物是一类广泛存在与自然界中的经典材料,是一个庞大的材料家族,已具有近一个世纪的历史。而近期的实验研究发现,这类材料能够较为容易地剥离为单层的二维结构且具有十分独特的性质。基于此,我们首先研究了单层的RuX3(X=Cl、Br、I)结构,发现其具有新奇的量子反常霍尔效应,其中RuI3为本征的铁磁Chern绝缘体;然后在对CrBr3体系的研究中发现,电荷掺杂能够在这类结构中引发反常的自发对称性破缺,从而导致二维多铁性的产生。这一研究表明,二维多铁性可能广泛地存在于过渡金属卤化物体系中,将多铁性材料的研究领域推向了二维层面;最后,基于近来对二维CrI3铁磁半导体性质的实验发现,我们提出利用W掺杂CrI3,构造过渡金属合金卤化物CrWI6,与CrI3相比,CrWI6的铁磁态稳定性具有十分显著的提升。通过这项研究,我们提出通过构建过渡金属合金化合物的方法来获得具有高居里温度的铁磁半导体二维材料的可能性。