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随着机动车保有量的迅猛增加,NO、污染愈加严重,近年来频发的雾霾天气也被证明与机动车中NOx排放密切相关。柴油车由于具有热效率高、CO2排放低等优点备受关注,但其尾气中氮氧化物浓度较高,需进行净化处理后排放,NH3-SCR技术是目前柴油车尾气NOx净化的最有效方法之一。Cu-SAPO-34小孔分子筛催化剂因具有优异的低温催化反应活性、较宽的温度操作窗口以及优良的水热稳定性而受到广泛关注,被认为是最具有应用前景的柴油车尾气脱硝催化剂。由于Cu-SAPO-34小孔分子筛的研究刚刚起步,尚未有对催化剂制备条件进行系统研究的报道。Cu-SAPO-34具有很好的低温活性,但高温活性稍差,对材料改性方面的研究较少。因此本论文首先对Cu-SAPO-34分子筛催化剂的制备条件进行优化,进而考察Fe的引入对Cu-SAPO-34分子筛催化剂氨催化还原NO性能的影响,以期开发出具有高效NH3-SCR反应活性的催化剂,并对Cu-SAPO-34分子筛催化剂的改性提供依据和指导。本文对Cu-SAPO-34催化剂的制备条件(制备方法、Cu交换时间、Cu交换浓度和铜源)进行优化,并通过XRD、BET、ICP、H2-TPR、NH3XPS等表征分析手段重点探讨了铜源对Cu-SAPO-34催化剂氨催化还原NO的影响。研究结果表明:Cu-SAPO-34分子筛催化剂的最佳制备条件为:采用离子交换法、Cu交换时间为8h、Cu交换浓度为0.05mo1/L、以醋酸铜为铜源制备的Cu-SAPO-34分子筛催化剂具有更高的NH3-SCR反应活性和更宽的活性温度窗口。采用不同铜源制备相近Cu含量的Cu-SAPO-34催化剂,其NH3-SCR高温活性相近,但低温活性有所差别,Cu(醋酸铜)-SAPO-34>Cu(硫酸铜)-SAPO-34>Cu(硝酸铜)-SAPO-34。表征结果表明,不同铜源导致所制备催化剂的铜物种形式和数量及酸性强度不同,以醋酸铜为铜源制备的Cu-SAPO-34催化剂Cu2+的氢起始还原温度最低,Cu2+含量较多,酸性最强,因此其低温活性最好。Cu-SAPO-34催化剂在60000h-1的高空速下,仍保持优异的反应活性且具有良好的稳定性。为进一步提高Cu-SAPO-34催化剂的高温活性及拓宽活性温度窗口,采用机械混合法和离子交换法将Fe引入Cu-SAPO-34催化剂中。研究结果表明,相比Cu-SAPO-34,机械混合法制备的Fe-β/Cu-SAPO-34催化剂的高温活性得到改善,但低温活性有明显的降低,改性结果不理想。而对比机械混合法,以离子交换法制备的低Fe交换浓度的0.0128Fe-Cu-SAPO-34催化剂既保持了Cu-SAPO-34优异的中低温活性,又大大提升了高温活性,具有极宽的活性温度窗口。