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由于重金属对人、动植物和微生物具有显著的毒性,不能被微生物降解,重金属废水已成为全球性重大环境问题。吸附法具有操作简单、效率高和成本低等特点,已在重金属废水处理中得到广泛应用。吸附剂在吸附过程中起主导作用,开发经济有效而又环保的吸附剂是去除废水中重金属的关键。近年来,多孔硅酸钙(PCS)由于比表面积大、孔隙率高、化学稳定性好、结构可控和负电荷强等特点,在重金属废水处理领域中逐步得到重视;四氧化三铁磁性颗粒本身对重金属的吸附能力较差,但其能通过磁场进行分离,使分离操作简化,提高分离效率,并使过程连续化。本文综合考虑二者的优点,设计建构两种核壳型磁性多孔硅酸钙复合材料,主要的研究结果如下:通过改进的溶剂热法合成Fe3O4纳米颗粒,以硝酸钙和硅酸钠为原料,通过化学沉淀法合成了具有Fe3O4磁性核和层状多孔CaSiO3壳的双组分材料Fe3O4@CaSiO3。通过场发射扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)仪、振动样品磁强计(VSM)和X射线能谱仪(EDS)等表征手段对该复合材料的形貌、结构、磁性能及组成进行分析,研究了其对Cu2+、Ni2+和Cr3+的吸附性能、吸附动力学特性和再生利用性能。结果表明,Fe3O4@CaSiO3具有2D核壳结构、棉花状形态,比表面积为41.56 m2·g-1,平均孔径为16 nm,孔体积为0.25 cm3·g-1,饱和磁强度(Ms)为57.1 emu·g-1。Fe3O4@CaSiO3对这三种重金属离子的吸附数据符合Redlich-Peterson模型和准二级动力学吸附速率模型,在150 min内达到平衡。基于最佳等温吸附模型拟合的曲线,在温度为293 K,初始浓度为225 mg·L-1时,Fe3O4@CaSiO3对Cu2+、Ni2+和Cr3+的最大吸附容量分别为427.10、391.59和371.39 mg·g-1。循环使用5次后,Fe3O4@CaSiO3对Cu2+、Ni2+和Cr3+的去除百分比分别下降了25.56%、27.22%和40.13%。为了进一步增大Fe3O4@CaSiO3的比表面积和稳定性,首先通过改进的St?ber方法将薄二氧化硅层涂覆在Fe3O4微球上,制备出Fe3O4@SiO2核壳微球;然后通过共沉淀法将多孔CaSiO3沉积在磁性介孔二氧化硅微球表面以形成三组分复合材料Fe3O4@SiO2@CaSiO3,并用于去除废水中的重金属离子。通过SEM、FTIR、VSM和EDS等表征手段分析了该材料的结构、形貌、磁性能和组成,考察了其对Cu2+、Ni2+、Cr3+和Mn2+的吸附效率、吸附热力学、动力学特性和再生利用性能。结果表明,Fe3O4@SiO2@CaSiO3磁性复合材料具有核壳结构、棉花状形态,比表面积为75.97 m2·g-1,孔径为11.4 nm,孔体积为0.36 cm3·g-1,饱和磁强度(Ms)为56.5 emu·g-1,与前面Fe3O4@CaSiO3复合材料相比,比表面积增加了34.41 m2·g-1。Fe3O4@SiO2@CaSiO3对这四种重金属离子的吸附平衡数据同样符合Redlich-Peterson模型和准二级动力学吸附速率模型,并在200 min内达到平衡。在293 K下,Fe3O4@SiO2@CaSiO3对Cu2+、Ni2+、Cr3+和Mn2+的最大吸附容量分别为376.64、306.59、282.24和160.49 mg·g-1,高于文献报道的其它吸附剂的吸附容量。经过5次吸附-脱附循环后,Fe3O4@SiO2@CaSiO3对Cu2+、Ni2+、Cr3+和Mn2+的去除率分别下降了31.02%、34.52%、46.48和34.50%。此外,还考察了Fe3O4@SiO2@CaSiO3对Ag+的吸附性能研究,结果表明,Fe3O4@SiO2@CaSiO3复合材料对Ag+同样具有良好的吸附性能,其吸附平衡数据符合Redlich-Peterson模型。基于此模型的拟合曲线,在293 K下,初始浓度为225 mg·L-1时,Fe3O4@SiO2@CaSiO3对Ag+的最大吸附容量为127.84 mg·g-1,高于文献报道的其它吸附剂的吸附容量。同时,该复合材料对Ag+的吸附约在150 min内达到平衡。动力学数据更符合准二级动力学吸附速率模型,此模型拟合的qe值与实验值(qed)非常接近。经过5次吸附-解吸循环后,Fe3O4@SiO2@CaSiO3对Ag+的去除效率趋于稳定,且下降了34.90%。上述吸附热力学研究结果均表明,Fe3O4@CaSiO3对Cu2+、Ni2+和Cr3+的吸附,以及Fe3O4@SiO2@CaSiO3对Cu2+、Ni2+、Cr3+、Mn2+和Ag+的吸附都是吸热自发的熵增过程。通过X射线光电子能谱(XPS)分析研究了结合机理,结果表明由-O-和-OH活性基团表面络合产生的化学吸附在吸附过程中起主导作用。此外,吸附机理还包括由重金属离子与复合材料表面和边缘上的Ca2+产生的离子交换,以及由来自极性表面和边缘的净力场和高比表面能产生的物理吸附。同时,通过施加外部磁场,两种磁性复合材料易于从溶液中分离出来。综上所述,合成的Fe3O4@CaSiO3和Fe3O4@SiO2@CaSiO3磁性复合材料表现出优异的吸附性能、磁分离特性和再生利用性能,易于实现废水处理的连续自动化,在重金属废水处理领域具有广阔的应用潜力和前景。