【摘 要】
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纳米酶与天然酶相比具有制备简单、成本低廉、易保存、耐运输、能够抵抗严酷环境等优点得到科研工作者的广泛关注。据报道到目前为止已经有近千种纳米材料具有类酶活性,其中包括金属、金属氧化物、金属硫化物、碳纳米结构材料及它们的复合体,这些材料被认为是人工酶在临床诊断和疾病治疗中的未来替代品。其中,贵金属基纳米结构以其成熟的合成方法、明确可控的结构、易于表面修饰以及在抗菌、离子检测和生物治疗等方面的潜在应用受
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纳米酶与天然酶相比具有制备简单、成本低廉、易保存、耐运输、能够抵抗严酷环境等优点得到科研工作者的广泛关注。据报道到目前为止已经有近千种纳米材料具有类酶活性,其中包括金属、金属氧化物、金属硫化物、碳纳米结构材料及它们的复合体,这些材料被认为是人工酶在临床诊断和疾病治疗中的未来替代品。其中,贵金属基纳米结构以其成熟的合成方法、明确可控的结构、易于表面修饰以及在抗菌、离子检测和生物治疗等方面的潜在应用受到广泛关注。贵金属纳米酶材料活性的高低是衡量其实用价值的重要指标,众多科研工作者在类酶活性的调控方面已经做了大量的工作,至今为止该领域仍旧具有较大的探索空间。本文构建了系列贵金属基杂化纳米结构材料,探究了不同调控策略（合金组分、光激发和SPR效应）对类酶活性的影响,阐述了类酶活性调控的相关机理,拓展了在离子检测和抗菌方面的应用,丰富了贵金属基纳米酶材料类酶活性调节的方式。主要研究内容如下:（1）组分调节PtRu合金纳米颗粒的抗氧化和促氧化能力及其在生物检测和保护领域的应用。通过控制添加前躯体摩尔比,采用共还原的方法制备了不同组分的PtRu纳米合金。实验发现PtRu纳米材料表现出多重类酶活性（例如类氧化物酶、类过氧化物酶、类过氧化氢酶、类过氧化物歧化酶、类铁氧化酶）和清除DPPH自由基的能力,同时展现出促氧化和抗氧化的特性。实验发现PtRu纳米颗粒的类酶活性依赖于Pt/Ru比例,且表现出相同的趋势:Pt90Ru10>Pt75Ru25>Pt>Pt40Ru60,表明Pt与适当比例的Ru合金化可以同时提高Pt的促氧化和抗氧化能力。利用该材料的类铁氧化酶和类过氧化氢酶活性,将其应用在Fe2+检测和保护红曲色素免受过氧化氢的氧化。（2）光激发增强BiOBr/PtRu杂化纳米结构材料的类酶和光催化活性研究。半导体与金属复合可以加快载流子的传递效率,是提高光催化活性的一条有效途径,我们预测这一策略同样适用于光调控类酶活性。为了验证这一猜想,我们采用模板共还原法将PtRu纳米颗粒沉积在BiOBr纳米薄片上,从而制备出BiOBr/PtRu复合纳米结构材料,并且对其进行了TEM、XRD和XPS表征。BiOBr/PtRu杂化纳米结构表现出优异的类酶活性（例如过氧化物酶、氧化酶、类铁氧化酶）和清除DPPH自由基的能力。实验结果显示当BiOBr/PtRu杂化纳米结构材料被波长大于420 nm的光照射时,不仅可以提高材料光催化降解亚甲基蓝的能力,而且其类过氧化物酶和类氧化物酶活性也得到显著的提升。该反应的主要机制是光激发提高了BiOBr载流子的分离和利用效率,基于此提出了一种光增强类酶活性机制。（3）等离激元效应协同增强Au@CeO2类酶活性及其在抗菌方面的应用。等离激元激发效应是光调节纳米酶近红外光响应的有效途径,但是目前还存在着等离子体激发效率较低的问题。本章通过在AuNRs的两端选择性沉积CeO2纳米酶材料制备出哑铃状Au@CeO2杂化纳米结构材料,可以很好的捕获近红外光区的等离子体激发的能量。这种杂化纳米结构可以同时利用等离激元诱导的热效应和热电子,在808 nm激光作用下,表现出显著增强的类过氧化物酶活性。利用超快时间分辨吸收光谱和原位XPS技术揭示了等离激元诱导的热电子从Au纳米棒转移到CeO2的行为,从而导致Ce3+/Ce4+比例的显著提高,这是类酶活性增强的主要原因。得益于等离激元效应增强的类过氧化物酶活性,Au@CeO2杂化纳米结构材料在红外光的激发下显示出良好的抗菌效果。该工作利用等离子共振特征来调节类酶活性是一种可行且有效的方式,这对于丰富纳米酶的设计和应用将具有重要意义。
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