【摘 要】
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从天然气中分离回收C2/C3和实现常温常压分离丙烯丙烷是石油化学工业面临的极具挑战性的课题。本文结合这一实际需求,研究三种锆系MOFs材料对小分子碳氢化合物C1/C2/C3及C3H8
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从天然气中分离回收C2/C3和实现常温常压分离丙烯丙烷是石油化学工业面临的极具挑战性的课题。本文结合这一实际需求,研究三种锆系MOFs材料对小分子碳氢化合物C1/C2/C3及C3H8/C3H6的吸附分离性能,为实现常温常压条件下分离C1/C2/C3及C3H8/C3H6提供新的技术基础,本文的选题具有理论研究意义和实际应用的价值。本文合成了UiO-67材料并测定其对C1/C2/C3的静态和动态吸附分离性能,首次比较三种模型(IAST模型,DIH方程及吸附透过曲线方法)计算吸附选择性。三种模型计算的结果很接近,UiO-67对C3H8/CH4和C2H6/CH4的吸附选择性分别在69-73和7.3-8.1范围,可在常温下对C1-C3组分的完全分离和回收,其性能处于国际先进水平;计算机模拟揭示了这三种分子吸附在UiO-67材料的四面体位点和八面体位点中的密度顺序为:丙烷>乙烷>甲烷。本文合成出NU-1000材料并测定了其对C1,C2和C3吸附等温线和吸附热,应用固定床测定了材料的动态分离C1,C2和C3的性能。该材料对乙烷/甲烷和丙烷/甲烷的吸附选择性分别高达11.8和46.1。固定床吸附分离实验证实了NU-1000材料可以在常温常压条件下对C1–C3组分的完全分离和回收,其性能处于国际先进水平;计算机模拟,揭示了C1,C2和C3在NU-1000材料上的吸附机理。本文研究了UiO-67-bpy的合成及其对C3H8/C3H6的分离性能。通过实验和分子模拟方式对UiO-67-bpy优先吸附丙烷的性能和机理进行了研究。所制备的UiO-67-bpy具有明显的优先吸附丙烷特征,对其对丙烷和丙烯的吸附容量分别高达7.32和6.82mmol·g-1,是目前来说丙烷丙烯吸附量最大的材料之一。UiO-67-bpy对的丙烷/丙烯吸附选择性为5.2–1.5范围。固定床实验证实,应用UiO-67-bpy作为分离材料,可用一个简单的吸附过程实现在常温常压下对丙烷丙烯混合物的完全分离。
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