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ZSM-5分子筛具有有独特的孔道结构和良好的选择性,并因此得到广泛的关注,小晶粒ZSM-5较大晶粒ZSM-5分子筛又表现出:大外表面积、高表面能、短孔道等优点,从而具有良好的催化效果,因此对小晶粒ZSM-5分子筛合成的开发以及合成工艺的放大具有十分重要的意义。
本文对小晶粒ZSM-5分子筛的合成放大进行了研究,结合XRD、SEM等分析手段,对合成样品进行了表征,并应用LDV方法和CFD技术对合成放大装置流场进行了考察,成功的完成了1000L釜的小晶粒ZSM-5的放大。
本实验取得的具体成果如下:
1.小试阶段:
1)采用不同硅源合成体系进行ZSM-5分子筛的合成,采用硅源A的体系得到分子筛样品具有更高的相对结晶度、更小的晶粒尺寸以及更大比表面积和孔容;
2)水量的改变对ZSM-5分子筛的结晶度和晶粒尺寸有影响。随着水量的增加分子筛的相对结晶度先升高后减低,晶粒尺寸随水量的增加而增大;
3)晶化温度的改变对ZSM-5分子筛的结晶度和晶粒尺寸有影响。随着晶化温度的提高,分子筛结晶度升高,晶粒尺寸增大。
2.5L釜放大所采用的双层推进式桨的转速和安装高度对其流场有影响,适宜转速为400r/min,随安装高度的增加底部流体流速降低。适当提高水量对放大结果有益,上口取出样品较下口取出样品有较高的相对结晶度和较小的晶粒尺寸。
3.对50L搅拌釜内固-液两相悬浮特性的CFD模拟结果表明,在搅拌槽底部边壁处存在物料沉积。上下取料口取出样品存在差异,上口取出样品具有较高的结晶度和较小的晶粒尺寸;较低固含量的硅源B体系上下口取出样品差异小。
4.采用新型搅拌的1000L釜的放大得到了较高的相对结晶度的样品,上下取料口取出样品的差异较50L釜放大有了明显的缩小。
5.小试样品以及系列放大样品进行MTP反应评价。结果表明:小试、5L,50L、1000L釜放大样品在甲醇转化反应中均得到较高的甲醇转化率以及较高的丙烯、乙烯收率。