多级孔ZSM-5分子筛的制备及应用

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 6次 | 上传用户:luoyuqingyuan
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多级孔ZSM-5分子筛作为良好的择形催化剂,在工业中应用广泛。利用简捷低廉的合成方法制备多级孔ZSM-5分子筛是目前研究的热点。本文以介孔硅球作为硅源合成多级孔ZSM-5分子筛并应用于甲醇制芳烃(MTA)反应中。首先以改良的Stober方法制备介孔硅球,并作为硅源和牺牲模板。蒸气辅助晶化制备多级孔ZSM-5分子筛。探讨时间、温度、铝源、模板剂用量等对合成的影响,对比无钠和有钠两种条件下得到的样品的结构性能。无钠法合成能够保证分子筛在结晶过程中保持缺陷型生长,得到期望的晶体结构。MTA反应中无钠法样品的BTX和芳烃选择性较有钠法样品分别提高了 23%和22%。其次改良了蒸气辅助晶化装置。分别采用水热合成和蒸气辅助晶化制备ZSM-5分子筛。水热合成样品(HT-ZSM-5)为典型的六棱柱结构,蒸气辅助晶化样品(WV-ZSM-5)具有明显的凹状缺陷,而且晶体内部有介孔。将两种样品作为催化剂应用在MTA反应中,二者BTX和芳烃选择性相差不大,但WV-ZSM-5的催化寿命比HT-ZSM-5提高了74%。最后,通过后处理法对微孔ZSM-5分子筛进行改性,发现芬顿试剂处理后的样品结晶度有所提高,新增部分介孔,晶体平均孔径从原始样品的2.7 nm增加到4.0 nm,酸量有明显增加。
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