气体扩散电极制备及其对苯酚降解效果的研究

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苯酚是优先被列入环境污染物“黑名单”的一种有机污染物,具有浓度高、排放量大、涉及面广等特点,未经处理而随意排放的苯酚废水将带来严重的环境污染。近年来,电催化氧化技术处理难降解有机废水成为研究的热点,其反应条件温和,通过有催化活性的电极反应在现场直接或间接产生羟基自由基,无需外加化学氧化剂,被公认为是一种绿色工艺。本论文主要是对气体扩散电极为阴极的电化学氧化技术进行研究,具体包括电极的制备、H2O2产生量及影响因素、降解苯酚废水的实际效果等。首先确定气体扩散电极最佳制备条件为活性碳:乙炔黑=9:1(质量比),以此制备气体扩散电极,着重研究电流密度、pH值、曝气量等因素对H2O2产生量的影响。结果表明:电流密度越大,产生的H2O2量越多,但当电流密度超过一定值后,H2O2产生量的变化不大,综合考虑能耗等因素,电流密度控制在50~75mA/cm2较好;pH值对系统的电流效率及H2O2产生量影响较小,综合考虑反应速度等因素,确定pH=3较好;曝气量对过氧化氢的产生量也有很大影响,综合能耗等因素,确定5L/min较好。利用上述气体扩散电极做阴极,石墨电极做阳极,以Na2SO4为电解质,研究了电解时间、电流密度、pH值、初始苯酚浓度、曝气量、加入不同浓度的Fe2+等因素对苯酚降解效果的影响。结果表明:在电流密度为75mA/cm2、曝气量为5L/min、初始pH=3的条件下,当苯酚的初始浓度为80mg/L时,1h后其去除率达77%;Fe2+的加入对苯酚降解率产生了很大影响,当溶液中加入0.2mmol/LFe2+时10min内苯酚降解率可达89%。同时,分别利用掺入锰、钴催化剂的气体扩散电极做阴极,在H2O2产生实验中,掺入锰、钴后的电极使得H2O2产生量迅速下降,验证了锰、钴等过渡金属对H2O2有催化分解作用;而在苯酚降解实验中,掺入锰、钴后的电极使苯酚降解率下降较少,因此可推测出锰、钴催化H2O2产生H2O和·OH。最后,本实验还考察了不同时间时苯酚降解过程的全波扫描光谱图,分析苯酚降解过程;并对不同阴极条件下苯酚降解的过程进行比较。
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