论文部分内容阅读
有机染料和重金属离子是水中污染物的主要组成部分,目前已经严重威胁到人类的健康和生态的平衡。石墨烯气凝胶(graphene aerogel,GA)是一种三维宏观材料,由于高比表面积、高孔隙率的优异特性被认为是最具潜力的吸附剂之一。然而GA的三维结构容易坍塌,可能会造成水环境的二次污染,在很大程度上降低了GA的吸附效果和可回收利用性。因此,如何提高GA的结构稳定性和吸附效率是目前研究的重点。本文采用一步水热法和冷冻干燥法制备了功能化石墨烯气凝胶(PVA-N/GA)。用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、全自动比表面积仪(BET)、紫外吸收光谱(UV-Vis)等方法对样品进行了结构表征,考察了不同条件(溶液初始浓度、吸附剂用量、溶液pH、吸附时间、温度)下PVA-N/GA对亚甲基蓝(MB),甲基橙(MO)和重金属离子(Cr(VI))吸附性能的影响和吸附机理,并分析了样品的循环性能。具体的内容和结论如下:(1)以氧化石墨烯(graphene oxide,GO)为前驱体,尿素为氮源,聚乙烯醇(PVA)为交联剂,制备了具有三维多孔结构的PVA-N/GA。氮元素和交联剂的成功加入有效的防止了石墨烯片层的堆积,加强了PVA-N/GA的结构稳定性,提供了较多的吸附位点,为污染物的有效捕捉提供了可能。(2)PVA-N/GA对有机染料MB和MO的吸附性能研究。结果表明:在25℃,pH分别为8和2,溶液浓度为20 mg/L,添加5 mg吸附剂的条件下,对MB和MO的吸附效果最好,并且在4 h后达到吸附平衡,最大吸附容量分别为236.83 mg/g和192.57 mg/g。吸附动力学均符合准二阶动力学模型,吸附等温线分别符合朗缪尔和弗伦德里希模型,吸附热力学说明吸附过程是吸热自发进行的;通过吸附机理分析得知PVA-N/GA对有机染料的去除能力主要取决于它们之间的静电力和π-π键作用。(3)PVA-N/GA对Cr(VI)的吸附性能研究。结果表明:在溶液浓度为25℃,20 mg/L,添加5 mg吸附剂,pH=2的条件下,PVA-N/GA对Cr(VI)的吸附最佳,4 h后吸附平衡,且最大吸附量达到176.13 mg/g。PVA-N/GA对Cr(VI)的吸附行为符合准二阶动力学和朗缪尔等温线模型,且吸附是吸热自发进行的。基于吸附结果可推断:PVA-N/GA对重金属离子的吸附归因于静电力和氢键作用。(4)对吸附后的PVA-N/GA进行了循环能力测试。结果表明:PVA-N/GA在吸附前后结构无明显变化;EDS、XRD、FTIR、Raman、XPS等结果证明PVA-N/GA与吸附质之间发生了相互作用。负重实验表明PVA-N/GA具有良好的机械性能。经过5次循环吸附后,PVA-N/GA对MB、MO和Cr(VI)的去除率仍达到98.66%、94.95%,73.87%,表现出良好的循环性能。因此,PVA-N/GA成为有效处理水污染的候选者。