介孔单晶TiO2的表面修饰对VOCs的吸附—光催化降解性能研究

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近年来,随着经济的发展和住房条件的改善,装修材料得到了广泛的使用,然而,这些装修材料所释放的挥发性有机化合物(VOCs)气体引起的室内空气污染问题也日趋严重。在众多污染物的控制方法中,光催化是一种新兴的温和高级氧化技术,具有其他技术方法无法媲美的优点,比如绿色环保、活性高、无污染等优点,为环境净化开辟一条新道路。二氧化钛是最常用的光催化剂之一,由于二氧化钛化学稳定性好、廉价易得,在光催化去除污染物方面潜力很大。TiO2受光照射激发产生电子和空穴,光生空穴的强氧化作用可以氧化大部分的有机污染物,将其转化成CO2和水,因此TiO2在光催化治理环境污染方面具有非常重要的意义。介孔单晶是由介观尺寸的基本单元定向排列组成的类单晶性晶体,具有独特的物理化学性质,介孔单晶TiO2有着及其显著的特点,多孔、高比表面积、高结晶度、特定的暴露面等,使其性能在很多方面显著优于纳米颗粒、单晶或多孔多晶材料。到目前为止,已经有许多围绕介孔单晶TiO2开展的工作,合成方法的创新,如水热或溶剂热的方法、喷雾干燥法等等。在介孔单晶TiO2光催化降解VOCs方面的工作非常少,而这个工作首先要解决的是VOCs在催化剂表面的吸附,所以催化剂对VOCs的吸附变得至关重要。本文主要围绕介孔单晶TiO2的晶面暴露和表面修饰来增加对VOCs的吸附和促进光生电荷分离展开,进而提高光催化降解VOCs的效率,减少二次污染。研究内容分为以下三个部分:(1)采用焙烧双钛源前驱液的方法制备介孔单晶TiO2,调变双钛源的比例得到一系列{001}晶面暴露比例不同的介孔单晶TiO2,通过XRD,BET,SEM,TEM等表征手段对所制备的材料进行形貌和结构的分析,并进行吸附-光催化降解VOCs气体测试,结果发现单晶TiO2{001}晶面对甲苯气体有特异性的吸附,可促进光催化降解甲苯气体。(2)采用无纺布模板法制备出介孔单晶TiO2(MST),然后用氨基进行表面修饰得到NH2/MST,通过XRD,BET,SEM,TEM等表征手段对所制备的材料进行结构的分析,并进行吸附-光催化降解VOCs气体测试,与商品的多晶TiO2相比,NH2/MST对甲苯的吸附性明显增加,由于介孔单晶TiO2{001}晶面钛的不饱和使NH2修饰在其表面,形成H2N···Ti键,C7H8与NH2形成HN???π键将甲苯吸附在表面,利用{001}晶面的强氧化性,从而进一步提高去除甲苯气体的效率。(3)通过在介孔单晶TiO2(MST)表面设计夹层结构的Ag/Sr SO4/MST,通过调变Sr SO4的厚度和Ag的负载量,研究甲苯分子在催化剂表面的吸附和光催化降解性能。结果显示催化剂的吸附和光催化降解甲苯气体性能均有提高。其原因在于Sr SO4的修饰显著提升二氧化钛对甲苯的吸附性能。贵金属Ag的修饰促进了表面光生电荷的分离效率。
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