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本研究采用乙烯-醋酸乙烯酯共聚物(EVA)制备了热致型形状记忆高分子(HSMP)材料,对其力学行为、取向结构、结晶行为及其形状记忆行为进行了系统研究;采用动态硫化法制备了基于EVA/丁腈橡胶(NBR)热塑性硫化胶(TPV)的HSMP材料,对其力学性能、微观结构、形状记忆性能和黏弹行为进行了系统研究;采用动态硫化法制备了基于甲基丙烯酸锌(ZDMA)原位增容EVA/NBR TPV的HSMP材料,系统研究了ZDMA增容前后EVA/NBR TPV力学性能和微观结构的变化,考察了变形温度、回复温度、橡塑比、ZDMA含量、变形量等因素对TPV形状记忆性能的影响,对TPV的形状记忆效应(SME)与其黏弹行为的内在关系进行了探讨,并提出了TPV基HSMP材料的SME产生机制,进而提出了基于热塑性弹性体(TPE)的HSMP的形状记忆性能调控方法和机制;通过熔融共混法制备了EVA/废旧丁腈橡胶胶粉(WNBRP)共混体系,以氯化聚乙烯橡胶(CM)作为增容剂,对其压缩Mullins效应及其可逆回复行为进行了系统研究。主要结果如下:(1)制备出基于EVA的HSMP材料,并对其结构及形状记忆性能进行了系统研究。EVA力学性能测试结果表明,EVA力学性能优良,属于热塑性弹性体(TPE)的范畴;FE-SEM观察结果表明,在EVA试样纵向拉伸表面上存在有明显的取向微观结构;DSC测试结果表明,对EVA试样的拉伸作用促进了其结晶的形成,变形回复后试样DSC曲线中存在结晶更为完善的熔融峰。形状记忆性能测试结果表明,EVA试样在拉伸、螺旋和卷曲模式下均可呈现出优秀的形状回复能力和较快的形状回复速度(形状回复时间<30 s);当变形温度接近EVA的熔点时,试样可同时获得良好的形状固定率(>95%)和优异的形状回复率(>95%);提高形状回复温度和传热效率可有效缩短材料达到最大形状回复率的时间;提出了一种EVA形状记忆效应的形成机制,EVA中的微晶区可对非晶区形成类似物理交联点的作用,微晶结构和支化分子链缠结一起构成了EVA的弹性网络,并赋予样品一个永久形状。(2)制备出基于EVA/NBR TPV的HSMP材料,并对其结构及形状记忆性能进行了系统研究。力学性能测试结果表明,随着动态硫化体系中EVA含量的增加,体系的断裂伸长率、拉伸强度以及撕裂强度明显增加,系列EVA/NBR动态硫化体系均属于TPE的范畴;FE-SEM观察结果表明:不规则的NBR硫化橡胶颗粒均匀地分散在刻蚀TPV样品表面,TPV的刻蚀表面呈现出典型的海岛结构,纵向拉伸表面上可以观察到明显的条带状取向微观结构;形状记忆性能测试结果表明,当变形温度接近EVA相的熔点时,EVA/NBR质量比为80/20的TPV试样形状固定率和形状回复率均大于95%,且可在拉伸、螺旋、卷曲多种模式下实现快速的形状回复(形状回复时间<30 s);温度扫描模式下的DMA测试结果表明,随着EVA/NBR TPVs中EVA含量的增加,其tanδ值降低,而E’值增加,结合形状记忆性能测试结果得知,EVA含量越高,TPV的形状固定能力越强;EVA/NBR TPV产生SME的机制被推导得出,即TPV的SME与变形温度相关,当变形温度接近EVA的熔点时,TPV展现出较好的SME。(3)制备出基于ZDMA原位增容EVA/NBR TPV的HSMP材料,并对其结构及形状记忆性能进行了系统研究。力学性能测试结果表明,ZDMA的原位增容显著改善了EVA/NBR TPV的力学性能;转矩-时间曲线表明,ZDMA的加入加快了NBR的交联速度,增大了其交联密度;FE-SEM观察结果表明,ZDMA的加入细化了NBR颗粒尺寸,极大地扩大了EVA/NBR界面面积,使得TPV的韧性提高,使得TPV纵向拉伸表面上的取向微观结构更加明显;形状记忆性能测试结果表明,EVA/ZDMA/NBR TPV样品可在拉伸、折叠、螺旋、卷曲模式下展现出良好的SME和极短的形状回复速度(~20 s),EVA/NBR/ZDMA TPV的形状固定能力和形状回复能力分别由EVA基体相和交联的NBR相决定,ZDMA的加入显著提升了EVA/NBR TPV的形状记忆性能,TPV样品在高应变下仍表现出优异的形状记忆性能;DSC测试结果表明,随着TPVs中NBR相含量的增多,EVA熔融峰值逐渐降低,熔限逐渐变宽,表明EVA相的结晶受到了NBR相以及ZDMA增容界面的干扰;DMA测试结果和应力松弛行为研究表明,更高的储能模量和更低的应力松弛率分别有利于EVA/NBR/ZDMA TPV展示出更高的形状固定率和形状回复率;提出了ZDMA增容EVA/NBR TPV的SME机制,ZDMA在界面处与NBR和EVA发生反应,增强了EVA和NBR相之间的界面相互作用,增加了两相之间的界面厚度,为力在界面处的传递提供了帮助,同时,ZDMA的加入使NBR颗粒的强度增大,使其在形状固定阶段可储存更多的弹性力,进而为形状回复提供强的驱动力;对TPE基HSMP的形状记忆性能的调控机制进行了归纳总结,发现对形状记忆性能的调控可通过引入新的弹性相或对两相界面进行增容等方式实现。(4)通过熔融共混法制备出EVA/WNBRP共混体系,采用CM为增容剂进行了增容,并对共混体系的Mullins效应及其可逆回复行为进行了系统研究。EVA/WNBRP和EVA/CM/WNBRP共混体系中均可观察到明显的应力软化现象,即Mullins效应,这种应力软化随着增容剂CM的加入被显著弱化;提高热处理温度或加入CM均会不同程度地增强EVA/WNBRP共混体系的压缩Mullins效应的可逆回复能力,尤其当热处理温度为100°C时其回复效果最佳。